ACS Energy Letters：新型氯化物固体电解质实现预锂化硅负极的超高负载固态电池

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ACS Energy Letters：新型氯化物固体电解质实现预锂化硅负极的超高负载固态电池
硅具有超过3500 mAh g−1的高比容量，并且相对于Li+/Li表现出约0.3V的低电化学电势。但是，由于常用的Li6PS5Cl固态电解质和锂化Si之间的高反应性，会消耗负极中的锂并导致低放电容量（即负极利用率差和首次循环库仑效率低）。
ACS Energy Letters：新型氯化物固体电解质实现预锂化硅负极的超高负载固态电池
在此，阿贡国家实验室Nazar教授、Jürgen Janek教授等人报道了两种新的氯化物固体电解质——Li3−xZrxHo1−xCl6 和 Li3−xZrxLu1−xCl6，该电解质具有~1.8 mS cm−1 的高离子电导率和~0.34 eV 的低活化能。
本工作还利用高分辨率中子衍射和X射线衍射确定了 Zr4+ 取代后三角晶系 (Li3HoCl6) 到斜方晶系-II (Li2.4Zr0.6Ho0.4Cl6) 的相变以及斜方晶系 I Li3LuCl6 到斜方晶系 II Li2.4Zr0.6Lu0.4Cl6 的局部结构重排变化。
ACS Energy Letters：新型氯化物固体电解质实现预锂化硅负极的超高负载固态电池
图1. 不同电解质的中子衍射图和相应的 Rietveld 精修
结果表明，采用 Li2.6Zr0.4(Ho/Lu)0.6Cl6 固体电解质和 NCM85 正极的全固态电池，在高达 4.6 V （与 Li+ /Li 相比）的电压下表现出稳定的循环，甚至在高达 4.8 V 的电压下也能保持稳定。 通过 TOF-SIMS 分析确定NCM85/氯化物界面在不同截止电位下以不同速率降解，但随着循环稳定形成了稳定的正极界面相以防止电解质进一步降解。 
与 Si 相比，具有预锂化 Li0.7Si 负极的固态电池具有显着提高的初始库伦效率（94.5%）和高达 16.3 mAh·cm−2的高面积容量。与Si相比，Li0.7Si的使用显着提高了初始库仑效率和负极利用率。
因此，预锂化硅负极也可普遍应用于其他系统如全固态Li2S电池。 总之，该工作为高压全固态全电池的发展提供了重要指导。
ACS Energy Letters：新型氯化物固体电解质实现预锂化硅负极的超高负载固态电池
图2. Li0.7Si//Li2.6Zr0.4(Ho/Lu)0.6Cl6// NCM85的电池性能
Li3–xZrx(Ho/Lu)1–xCl6 Solid Electrolytes Enable Ultrahigh-Loading Solid-State Batteries with a Prelithiated Si Anode, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00763

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