潘军/谭鹏飞Nano Letters：阳离子氧化浸出工程，调控硫化镍原位自重构以实现高效水氧化

析氧反应(OER)是电化学能量转换和储存系统中(例如水分解、CO₂还原和N₂还原反应)的重要半反应，但其缓慢的动力学严重限制了这些反应的效率。因此，设计和开发高效的OER催化剂对提高反应效率和降低能耗至关重要。

由于OER催化剂表面变化复杂，预测和建立其结构-催化性能关系十分复杂。为了解决这些问题，人们提出了原位自重构诱导电活性非晶态(ISIA)技术，以原位生成高活性催化剂，同时将催化剂的初始状态与变化状态联系起来。

近日，中南大学潘军和谭鹏飞等报道了一种阳离子氧化策略，通过调节原位V浸出，从而实现对Ni₃S₂的有效ISIA。

具体而言，V作为阳离子被引入到Ni₃S₂中，并在低氧化电位下被氧化和浸出，导致V-S键断裂，随后触发S的浸出和Ni氧化成NiOOH。拉曼光谱表明，Ni₃S₂的重建经历了从V-Ni₃S₂到Ni(OH)₂再到NiOOH的结构变化过程。相比之下，无V的Ni₃S₂不能转化为硫氧化镍产物并转化为活性NiOOH。

此外，理论计算表明，V-Ni₃S₂具有高效的*OH利用率，以及改善了后续反应步骤，也就是说，自重构界面促进了反应中间体的形成，从而形成了更有利的动力学过程。

电化学性能测试结果显示，V-Ni₃S₂催化剂在10 mA cm⁻²电流密度下的OER过电位为155 mV，Tafel斜率为39 mV dec⁻¹，低于Ni₃S₂催化剂(316 mV，101 mV dec⁻¹)和泡沫镍(273 mV，152 mV dec⁻¹)。

此外，V-Ni₃S₂能够在40和200 mA cm⁻²电流密度下连续运行120小时，并且反应后材料的结构仍保持完整，表明该催化剂具有优异的稳定性。总的来说，对于允许ISIA的催化剂来说，这种策略可以诱导更快、更深入的自我重建，这为构建具有高活性的电催化剂提供了指导。

Cationic Oxidative Leaching Engineering Modulated In Situ Self-Reconstruction of Nickel Sulfide for Superior Water Oxidation. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00885

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潘军/谭鹏飞Nano Letters：阳离子氧化浸出工程，调控硫化镍原位自重构以实现高效水氧化

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