Nature子刊:PGM1Cu SAAs电催化CO2还原制甲烷或乙烯 2023年10月5日 上午12:31 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 13 在电化学催化CO2还原来合成碳氢化合物中,铜(Cu)基催化剂被广泛的研究与应用。Cu与以铂族金属(PGMs)为代表的亲氢(H)元素合金的催化剂设计自由度有限,因为后者容易驱动析氢反应(HER)而忽略CO2还原。 基于此,美国克莱姆森大学Ming Yang和马萨诸塞大学洛厄尔分校Fanglin Che等人报道了一种将原子分散的PGMs物种锚定在多晶和形状控制的Cu催化剂上,以促进目标CO2还原反应,同时抑制HER。在文中,作者以Pd1Cu(作为主要研究目标)和Pt1Cu单原子合金(SAAs)纳米催化剂的设计、合成和表征,以通过CO2RR促进甲烷(CH4)和乙烯(C2H4)的生成。 作者选择了Pd1Cu(100)和Pd1Cu(111)表面进行DFT计算,因为Pd1Cu(111)和Pd1Cu(100)的计算超晶胞与实验样品的平均Pd-Cu距离相当吻合。 对于CO*在Pd1Cu(100)表面,作者研究了不同的吸附位点,包括Cu位点、Pd位点和Pd-Cu界面位点。结果表明,CO*在Pd-top位点的吸附能为-1.02 eV,比Cu(100)的-0.59 eV强,但比Pd(100)的-1.59 eV弱。 吸附能值表明,对比裸露Cu(100),单原子Pd的存在可以显著提高CO*的吸附能力。需注意,Pd1Cu(100)在Cu位点上最有利的CO*吸附能与Cu(100)几乎相同,表明单原子Pd不会影响CO*对附近Cu原子的吸附性能。在Pd1Cu(111)的所有位点中,Pd-top位点上CO*的CO*吸附能最强,为- 0.73 eV,大于Cu(111)的-0.54 eV,但弱于Pd(111)的-1.71 eV。 当CO*吸附在Pd1Cu(111)的Cu位点上时,其吸附能比纯Cu(111)表面低约0.2 eV。因此,对于Pd1Cu SAA,Cu位点对CO*具有纯Cu的吸附行为,而Pd1位点对CO*具有稳定的吸附行为。 Dual-site catalysts featuring platinum-group-metal atoms on copper shapes boost hydrocarbon formations in electrocatalytic CO2 reduction. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38777-y. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/05/8b19cedb99/ 催化 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 港科大AEM:木质素衍生高亲钠、富含缺陷的碳纳米纤维基体 2023年10月15日 侯阳/戴黎明AFM: 先计算再实验!富电子Co位点加速水离解动力学以实现高效碱性HER 2023年10月17日 这篇Nature Catalysis是全自动实验,机器做出来的! 2023年10月16日 剑桥大学 & 香港中文大学(深圳)Nature ! 2024年6月10日 Appl. Catal. B.: 非贵金属碳化物中Ni取代对水分解的促进机制 2023年10月13日 贾宏鹏Appl. Catal. B.:MOF衍生的缺陷Ni/TiO2上红外光驱动光热CO2的高效还原 2023年10月18日