通过使用高压正极材料可以提高锂金属电池(LMBs)的比能量;然而,在相应的体系中实现长期稳定的循环性能对液态电解液来说尤其具有挑战性。图1 分子动力学模拟中科院过程所张兰、燕山大学刘玉文等通过引入1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(TTE)来调整二甘醇(G2)和双(三氟甲磺酰)亚胺锂(LiTFSI)之间的配位结构,制备了一种新型的伪过饱和电解质(POSS)。令人惊讶的是,尽管TTE对LiTFSI的溶解度很小,但LiTFSI和G2在POSE中的摩尔比可以增加到1:1,远远高于饱和状态下的1:2.8。模拟和实验结果证明,TTE促进了G2分子与POSE中Li+的紧密接触。此外,它还参与了电解质/电极界面的形成。图2 半电池性能结果,所得电解液与锂金属负极和典型的高压正极都显示出了出色的兼容性。在1 mA cm-2、1 mAh cm-2的条件下,Li||Li对称电池显示出超过2000小时的长寿命。同时,采用POSE的Li||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)电池在4.5V、1C倍率下循环900次后显示出134.8 mAh g-1的高可逆容量。这项工作提供了对Li+溶剂化结构的新认识,并为开发LMB的高性能电解液提供了指导。图3 全电池性能Long-life lithium batteries enabled by a pseudo-oversaturated electrolyte. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.383