刘兆平/邱报/高静AFM：优化体相和表面结构获得长寿命和安全的锂离子电池

尽管富锂层状正极中的氧氧化还原可以使可用容量超过250 mAh g^-1，但它也带来了长循环时容量的快速衰减和热滥用时的严重安全问题。

图1 从原子尺寸看结构特征

中科院宁波材料所刘兆平、邱报、浙江工业大学高静等提出了一种通过表面的层间调节和体相的类Li₂MnO₃域脱域的综合策略，以规避上述问题。前者是通过热激励后的ALD技术进行的，而后者则是通过作者以前的工作中报告的成分控制来实现的。

通过Cs校正扫描透射电子显微镜（Cs-STEM），这项工作彻底研究了富锂层状正极Li_1.08Ni_0.22Co_0.22Mn_0.45O₂的详细表面和体层结构，并通过在线微分电化学质谱（DEMS）没有检测到氧气。

图2 在线微分电化学质谱研究

研究显示，通过原子层沉积的可控层间效应可以最大限度地消除晶格失配，抑制循环过程中的结构退化。而通过成分控制，脱域的Li₂MnO₃类域可以完全禁止晶格氧从体外释放，从而提高电极的热稳定性。

结果，优化后的正极材料在200次循环后表现出94.0%的容量保持率。采用所得正极和石墨负极的1.25Ah多层软包电池具有出色的循环性能，在0.5C下710次循环后可保持80.4%的容量。更重要的是，在成功通过实用级热安全和针刺测试后，该方法所衍生的出色安全特性得到了验证。

图3 半/全电池中正极的电化学性能

Optimizing Both Bulk and Surface Structure of Li-Rich Layered Cathodes for Long-Life and Safe Li-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302236

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刘兆平/邱报/高静AFM：优化体相和表面结构获得长寿命和安全的锂离子电池

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