​物理所吴凡团队ACS Nano:硫化物固体电解质与室温液体锂电负极之间的稳定界面

​物理所吴凡团队ACS Nano:硫化物固体电解质与室温液体锂电负极之间的稳定界面
硫化物固体电解质(SEs)由于其高离子传导性、良好的机械延展性以及与电极良好的界面接触,被认为是一些最有希望实现商业化的SEs。用硫化物固态电解质组装的固态电池的欧姆电阻明显降低,但由于硫化物固态电解质和电极之间的界面化学/电化学稳定性差,导致界面阻抗高的问题很严重。因此,在电池组装和循环过程中,电极/硫化物固态电解质界面的形成和演变对电池的性能有着至关重要的影响,这也是电池商业化中需要解决的关键问题之一。
​物理所吴凡团队ACS Nano:硫化物固体电解质与室温液体锂电负极之间的稳定界面
在此,中科院物理所吴凡研究员团队获得了多种在硫化物固态电解质和醚基室温液态锂负极之间兼容的界面保护层,包括PEO和β-Li3PS4 /S,可实现>1000 h的长期稳定循环。具体而言,在使用两种界面保护层的硫化物固态电解质(LPS)/界面保护层/有机LE(Li-BP-DME)对称电池中获得了长周期性能。采用PEO-LiTFSI聚合物界面保护层的对称电池在循环近1000小时后,阻抗和极化电压值仍然很小。同样,采用β-Li3PS4 /S界面保护层的对称电池也可以稳定地循环1100小时,阻抗很小。
这些结果证明了两个界面保护层的有效性,可以长期稳定LPS和Li-BP-DME之间的固液界面。这种稳定固液界面的技术方法成功地解决了LPS- Li-BP-DME电池体系中界面副反应的关键问题。因此,”液态金属锂(Li-BP-DME)”可以提供优异的性能,如高安全性、优异的枝晶抑制能力、0.2-0.3 V vs. Li+/Li的低氧化还原电位,以及室温下12 mS cm–1的高电导率,并且电池系统可以安全循环很长时间。
​物理所吴凡团队ACS Nano:硫化物固体电解质与室温液体锂电负极之间的稳定界面
图1. 电解质结构表征
总之,通过一系列系统的表征,阐明了硫化物固态电解质 Li7P3S11 与有机LE Li-BP-DME之间的界面反应机制。在此基础上,设计并研究了硫化物固态电解质 Li7P3S11 与有机LE Li-BP-DME之间稳定的界面层材料,从而解决了硫化物固态电解质与有机LE之间长期存在的固液界面相容性的难题。
事实证明,PEO-LiTFSI聚合物界面层和β-Li3PS4/S界面层在近1100和1000vh的长期稳定循环中是有效的。此外,对这两个界面层进行了详细的表征,以了解其深入的保护机制。该工作为解决硫化物固体电解质与有机液体电极之间的固液界面相容性问题提供了宝贵的方法,对进一步提高锂电池的循环寿命和安全性具有重要的现实意义。
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图2. 不同电池的电池性能
Stable Interface between Sulfide Solid Electrolyte and Room-Temperature Liquid Lithium Anode, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c03532

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