李芳芳/彭平ACS Catalysis：C60富勒烯醇稳定和活化Ru纳米粒子，增强碱性析氢活性

电化学水分解反应是一种环境友好的制氢工艺。铂基催化剂是目前公认的高活性HER催化剂，然而铂的储量少、成本高、稳定性差，阻碍了其广泛应用。钌(Ru)的吸附氢强度(65 kcal mol⁻¹)与铂相近，并具有较低的水分解能垒和良好的耐久性。最近的研究表明，将Ru纳米颗粒(Ru NPs)与阴离子掺杂的碳载体结合，促进了Ru纳米颗粒向阴离子掺杂的碳电子转移的转变，减弱了对H的吸附，从而改善了HER的性能。

然而，这种催化剂通常通过金属-有机框架，碳点或阴离子前体/石墨烯的高温煅烧获得，这导致碳载体的表面组成不可预测，不利于结构-性能关系的分析。因此，开发具有定制结构的新型碳载体以解决上述问题，从而优化电催化活性是一项具有挑战性的任务。

近日，华中科技大学李芳芳和彭平等设计并合成了碱性对HER具有高活性的富勒烯醇C₆₀(OH)₂₄负载的Ru纳米粒子异质结构(Ru-OC₆₀)。结构表征表明，C₆₀的球形结构提供了一种空间限制效应，使Ru纳米粒子能够均匀分散。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，C₆₀的吸电子性能诱导了电荷重分布，增强了Ru纳米粒子与C₆₀载体的相互作用，导致不同中间体在C₆₀负载的Ru纳米粒子上的吸附/解吸效果优于石墨烯负载的Ru纳米粒子。此外，Ru纳米粒子在C₆₀富勒醇上的锚定和限制阻止了Ru纳米粒子的聚集，从而确保了催化过程中更好的稳定性。

因此，最优的Ru-OC₆₀-300催化剂在10 mA cm⁻²电流密度下的HER过电位为4.6 mV，Tafel斜率为24.7 mV dec⁻¹。此外，加速耐久性试验(ADT)结果显示，Ru-OC₆₀-300的在3000次循环试验后过电位没有变化，而商业Pt/C和Ru-OG-300在10 mA cm⁻²电流密度下的过电位分别表现出15.4和14.1 mV的增加。

同时，稳定性试验后的TEM分析显示Ru-OC₆₀-300的形态和Ru NPs的尺寸保持不变，没有观察到Ru聚集，表明该催化剂具有优异的稳定性。综上，这项工作不仅开发了一种高活性HER催化剂，而且为开发新一代富勒烯基催化剂及其它催化剂提供了指导。

C₆₀ Fullerenol to Stabilize and Activate Ru Nanoparticles for Highly Efficient Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Media. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01610