韩布兴/朱庆宫Nature子刊：构建三维Cu-壳聚糖-气体扩散层电极，实现高效CO2电解制C2+醇

通过电催化CO₂还原反应(CO₂RR)将CO₂转化为C₂₊产品对于降低化石能源的消耗和实现碳中和具有重要意义。迄今为止，生产C₂₊产品的最有效的系统是使用流动单元组件，在这种结构中，CO₂在气-液-固三相界面上发生电解，并且CO₂RR活性常受界面面积大小和质量输运的限制。

对于催化剂层，最直接的方法是使用常用的聚苯胺(PANI)、聚吡咯(PPy)和Nafion D-521等聚合物/粘合剂在气体扩散层(GDL)上涂覆粉末型电催化剂。然而，由于气体运输受阻，添加剂粘合剂不可避免地会降低CO₂RR性能，活性中心暴露不足以及在反应中粘合剂降解使催化剂从电极表面脱离。

为此，气体扩散电极的设计主要集中在两个方面：一是扩大反应界面，提高电催化剂的利用率；二是构建高效的电子、CO₂和产物输运网络，减少CO₂反应器的欧姆输运和质量输运损失。

基于此，中科院化学研究所韩布兴和朱庆宫等制备了一种三维Cu-CS(壳聚糖)-GDL(气体扩散层)电极，其中CS可以作为催化剂和GDL之间的“过渡层”。具体而言，CS结构的羟基和氨基赋予其较强的螯合能力，可与Cu²⁺直接配位得到Cu-CS络合物；随后通过原位电化学技术将Cu²⁺转化为三维六方棱柱形Cu微棒。

电化学性能测试结果显示，在−0.87 V下，C₂₊产物的法拉第效率(FE)可以达到88.2%，电流密度(几何归一化)高达900 mA cm⁻²；其中C₂₊醇的选择性为51.4%，部分电流密度为462.6 mA cm⁻²。

实验结果和理论计算表明，高度互连的CS网络诱导了3D Cu薄膜的生长，并且所制备的集成结构促进了电子的快速传输，减轻了电解过程中的质量扩散限制。同时，三维Cu-CS-GDL结构还产生了丰富的Cu(111)/Cu(200)晶面，降低了*CH₂CHO转化为*CH₃CHO的能垒，有利于CO₂还原反应按照C₂₊醇的途径进行。

总的来说，该项工作通过利用壳聚糖作为过渡层增强了质量转换和有利于C₂₊醇途径，这为设计在GDEs中使用一个合适的过渡层来调整结构的其他CO₂RR高效电极提供了指导。

Construction of 3D Copper-chitosan-gas Diffusion Layer Electrode for Highly Efficient CO₂ Electrolysis to C₂₊ Alcohols. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38524-3

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韩布兴/朱庆宫Nature子刊：构建三维Cu-壳聚糖-气体扩散层电极，实现高效CO2电解制C2+醇

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