鲍哲南教授，半个月两篇Science！

2023年6月2日，Science官方以“Autonomous alignment and healing in multilayer soft electronics using immiscible dynamic polymers”为题刊发了美国斯坦福大学鲍哲南院士关于软电子和机器人设备自修复的研究。值得注意的是，该论文从投稿到接受仅使用了两个月，这也是鲍哲南教授时隔半个月，再次发Science！

2023年5月19日，美国斯坦福大学鲍哲南院士及其合作者通过对材料特性、器件结构和系统架构的合理设计和工程，制备出了单片软假体电子皮肤（e-skin），这也实现了能够进行多模态感知、神经形态脉冲序列信号生成和闭环致动的功能。

更加重要的是，这一器件性能具有与多晶硅晶体管相当的低亚阈值摆幅、低工作电压、低功耗和可拉伸有机器件的中等规模电路集成复杂性。

相关文章以“Neuromorphic sensorimotor loop embodied by monolithically integrated, low-voltage, soft e-skin”为题发表在Science。

具有自修复的软电子和机器人设备可以像人体皮肤一样，从损伤中自主恢复。虽然目前的设备对所有功能层使用单一类型的动态聚合物能够确保强大的层间附着力，但这种方法需要手动层对齐。

今日，美国斯坦福大学鲍哲南院士等人使用两种具有不混溶主链但相同动态键的动态聚合物来保持层间粘附力，同时在愈合过程中实现自主重新排列。

这些动态聚合物表现出弱互穿和粘合界面，其宽度可调。当多层聚合物薄膜在损伤后错位时，这些结构在愈合过程中自动重新排列，以最大限度地减少界面自由能。

同时，作者制备了具有导电、介电和磁性颗粒的设备，这些颗粒在损坏后具有功能性愈合，从而实现薄膜压力传感器、磁性组装软机器人和水下电路组装。

相关文章以“Autonomous alignment and healing in multilayer soft electronics using immiscible dynamic polymers”为题发表在Science。

研究背景

研究显示，具有自我修复能力的软电子设备能够从各种形式的损坏中恢复，例如穿刺、划痕和切片，以提高设备的稳定性和使用寿命。之前的工作已经证明了使用一系列动态键的自修复聚合物，例如氢键，金属配体配位或动态共价键。

这些聚合物通常是绝缘的，因此，为了制造功能性电子器件，它们嵌入导电或介电材料（例如，颗粒、纳米线、纳米管、薄片等）以实现所需的体积电性能，同时保持自修复聚合物基体的软机械性能。这些自修复复合材料不仅可以在愈合后恢复其原始机械性能，还可以恢复其导电性。

同时，已经报道了许多自愈器件，包括水生皮肤、场效应晶体管、发光电容器、基于电池的传感器和先进的多功能传感平台。随着设备复杂性的增加，有必要在具有不同功能的多层之间同时进行自我修复。

这个概念被展示给集成了多个功能组件的电子皮肤，但需要厚层和仔细的手动对齐，以确保所有层之间的功能自我修复。自愈晶体管也遇到了类似的问题，由于源极和漏极电极的不完美对齐，漏极电流降低了近一个数量级。

自愈设备在损坏后需要手动对准以正确对齐不同的功能组件，这对于薄设备（<~100μm）是不切实际的。当多层设备的断裂表面重新接触时，即使是稍微错位的层也会限制功能恢复。

这个问题源于整个设备仅使用一种类型的自修复聚合物。尽管对所有功能组分使用相同的聚合物可确保强大的层间附着力，但在愈合过程中，不同功能组分之间没有选择性来驱动重新排列。

图文详解

不混溶动态聚合物的分子设计

作者选择聚二甲基硅氧烷（PDMS）和聚丙二醇（PPG）作为模型不混溶主链聚合物，其作为柔性的无定形聚合物，具有低玻璃化转变温度和不同的体表面自由能。

为了尽量减少薄膜微观结构对自愈性能的影响，作者将由4,4′-亚甲基双(异氰酸苯酯)（MPU）和异佛尔酮二异氰酸酯（IU）形成的双脲键结合到每个聚合物中，已被证明可以产生无定形的自修复薄膜，且没有纳米级聚集。MPU的强定向结合将弹性融入网络，而IU的较弱结合相互作用提供了应力耗散机制，以提高整体韧性并防止微观结构的形成。

对于两种合成聚合物，通过调整MPU：IU比率和平均骨架分子量（M_b），以实现在室温下具有类似固体性质的30℃至100℃之间的愈合动力学，这对于器件制造和稳定性是必需的。其中，基于PDMS的聚合物，简称为PDMS-HB；基于PPG的聚合物，简称为PPG-HB。

图1. 具有不混溶骨架和相同氢键单元的PDMS-HB和PPG-HB的动态聚合物设计和表征

图2. 具有相同动态键的两个不混溶动态聚合物网络之间的界面

图3. 多层薄膜中不混溶的动态聚合物之间的自主排列和愈合

图4. 基于动态聚合物复合材料的软电子设备中功能层识别和修复的演示

综上，本文展示了一种由一对具有相同动态键但不混溶聚合物主链的自修复聚合物组成的多层自愈装置。当损伤后错位时，这些多层结构具有成分梯度，可驱动定向链扩散以实现自主重新排列。

此外，聚合物之间类似的动态键使原本不混溶的层之间具有很强的界面粘附力。同时，作者制备了导电和绝缘复合材料，以形成薄膜压力传感器、磁性组装的软机器人和水下电路，这些电路在机械损坏后很容易自我修复。聚合物之间的最小层间扩散也防止了嵌入颗粒的扩散，从而保留了每层的电子功能并防止了损坏引起的混合。

文献信息

Christopher B. Cooper†, Samuel E. Root†, Lukas Michalek, Shuai Wu, Jian-Cheng Lai, Muhammad Khatib, Solomon T. Oyakhire, Renee Zhao, Jian Qin, Zhenan Bao*, Autonomous alignment and healing in multilayer soft electronics using immiscible dynamic polymers, Science, 2023, https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh0619

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鲍哲南教授，半个月两篇Science！

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