张海涛Nano Energy：具有潮汐离子流的梯度离子凝胶包陶瓷电解质

复合固态电解质被认为是安全和高能量密度锂金属电池的关键部件，因为它们具有优越的机械性能和离子传导动力学。然而，如何同时保证高离子传导性和良好的界面兼容性仍然是一个挑战。

图1 机理示意和材料表征

中科院过程所张海涛等提出了一种具有潮汐离子流的梯度”离子凝胶包陶瓷”电解质，用于解耦离子传导性和界面特性。具体而言，它包括聚（偏氟乙烯-六氟丙烯）（P(VDF-HFP)）/EMIMTFSI/Al₂O₃（30 wt. %）层（Ionogel-dual30），面向正极；P(VDF-HFP)/EMIMTFSI/Al₂O₃（50 wt. %）层（Ionogel-dual50），面向锂金属负极。

其中，Ionogel-dual50可以提供相对多的Al₂O₃颗粒，以在锂金属负极侧提供电子和TFSI-中的碳氟键裂解，并形成AlF₃和Li₃AlF₆，这会导致Li⁺快速转移和界面上的绝缘电子传输。此外，模拟和实验特征表明，潮汐流式的离子传输途径可以在Ionogel-dual30中提供[Li⁺-NMP]-P(VDF-HFP)主导途径，在Ionogel-dual50中提供[Li(TFSI]_x]⁺-Al₂O₃界面主导途径，从而达到0.25 mS cm^-1的高离子传导率。

图2 半电池性能和SEI分析

受益于这些独特的优点，对称锂电池的循环性能得到了极大的改善，在0.1 mA h cm^-2的条件下寿命超过1000小时。此外，这种梯度离子凝胶电解质的效果可以在各种全电池中得到很好的证明，它在大电流密度（2C）、宽电压范围（3-4.5V）和极端条件下的循环性能得到大幅提高。总体而言，这种具有潮汐离子流的新型”离子凝胶包陶瓷”电解质将加速高能量密度锂金属电池的商业化进程。

图3 Li/LFP全电池性能

A gradient “Ceramic-in-Ionogel” electrolyte with tidal ion flow for ultra-stable lithium metal batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108571

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张海涛Nano Energy：具有潮汐离子流的梯度离子凝胶包陶瓷电解质

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