​南开焦丽芳团队AFM：具有梯度亲钠性的3D Sb基超稳定金属钠负极复合材料框架

钠(Na)枝晶作为引发安全问题的罪魁祸首，已经制约了钠金属电池的实际应用。其根本原因是由于Na金属负极的高活性，可不断诱导界面副反应和Na枝晶生长，导致容量迅速劣化，库仑效率低，甚至内部短路。

在此，南开大学焦丽芳教授团队采用界面化学和结构工程相结合的方法报道了一种嵌入Sb纳米粒子的柔性三维中空多孔碳纤维框架(Sb@HPCNF)。具有梯度亲钠性的3D Sb@HPCNF框架可以在5 mA cm⁻²下保持高度可逆的Na镀剥离循环>550 h，并具有24 mV的低过电位。

此外，使用Na₃V₂(PO4)₃正极和Sb@HPCNF-Na负极的全电池表现出长循环稳定性和优异的高倍率性能。

图1. Sb@HPCNF的制备及结构表征

研究表明，仿生莲藕样多通道结构的三维柔性Sb@HPCNF框架具有梯度亲钠性，不仅能有效调节无枝晶Na沉积，还能显著诱导Na稳定、均匀、水平生长过程。基于含N/O官能团的界面修饰层可以极大地提高Na+的亲和力，促进Na+通量的均匀成核。原位锚定的Sb纳米粒子可以作为亲钠活性位点，诱导均匀镀Na和各向同性Na生长。具有Sb@HPCNF-Na电极的对称电池在5 mA cm⁻²下，以24 mV的低过电位在550 h内表现出优异的Na镀剥离稳定性。

此外，采用Na3V₂(PO₄)₃正极和Sb@HPCNF-Na阳极的全电池在500 mA g⁻¹下可稳定运行1000次以上，容量保持率高达93.7%，具有良好的长周期稳定性和高倍率性能。总体而言，本文为构建具有梯度亲钠性的低成本、大规模和高性能3D复合框架以稳定Na金属负极提供了新的见解。

图2. Sb@HPCNF-Na||Na₃V₂(PO₄)₃的电化学性能

3D Sb-Based Composite Framework with Gradient Sodiophilicity for Ultrastable Sodium Metal Anodes, Advanced Functional Materials  2023  DOI: 10.1002/adfm.202301554