邵宗平/周嵬EES：调控Ruddlesden-Popper钙钛矿表面阳离子结构，显著提升水氧化性能

电催化剂的表面对其性能至关重要，因为它们通常作为电催化的反应位点。Ruddlesden-Popper(RP)钙钛矿(A_n+1B_nO_3n+1)是一种广泛应用于析氧反应(OER)的层状钙钛矿衍生物催化剂。

然而，RP钙钛矿的表面通常富含无活性的A位阳离子，活性B位阳离子局限于表下层，这抑制了它们的OER活性。

在该项工作中，为了精细地调整RP型La₂NiO₄钙钛矿的表面阳离子构型，南京工业大学邵宗平和周嵬等采用了一种简单的策略，即去除表面富集的非活性La元素，同时在表面沉积Fe³⁺离子形成Ni-Fe对(L₂N@NF)。

实验结果表明，处理后样品的表面阳离子构型和相应的OER活性可以通过简单地控制FeCl₃溶液的浓度来调节。同时，具有优化表面阳离子配置的L₂N@NF样品的OER活性比原始L₂N样品高150倍，并且OER电流比掺杂LSNF和原位铁沉积L₂N-Fe的样品大得多。

此外，L₂N@NF电极在10 mA cm⁻²电流密度下的过电位低至258 mV，Tafel斜率为54 mV dec⁻¹，并且该电极在10 mA cm⁻²电流密度下能够持续稳定运行超过120小时。

通过结构表征，揭示了表面阳离子构型分别通过影响活性位点的动态氧化和动态溶解-再还原过程，提升了OER的初始活性和长期稳定性。最后，研究人员通过碱性交换膜电解法验证了L₂N@NF电极的高效、稳定OER性能：进行100小时的耐久性试验后，L₂N@NF的电池电压增加了约100 mV；每次更换一层新膜时，几乎都会重现100小时的稳定性。

这一现象表明，稳定性的轻微下降主要是由于膜降解而不是催化剂降解，表明了该催化剂在实际碱性水电解应用中的可行性。综上，该项工作表明，在不改变催化材料的本体性质的情况下，调整表面阳离子构型是提高OER活性和长期稳定性的有效策略。

Tailoring Surface Cation Configuration of Ruddlesden-Popper Perovskites for Controllable Water Oxidation Performance. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE00380A

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邵宗平/周嵬EES：调控Ruddlesden-Popper钙钛矿表面阳离子结构，显著提升水氧化性能

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