武利民/王蕾/贺进禄Nature子刊：SAs Pt: Fe2O3-Ov助力光电化学水分解

由于赤铁矿（α-Fe₂O₃）具有15.5%的理论太阳能-氢气转换效率，科学家们一直致力于改善其光电化学水分解性能，但低置压光子-电流效率仍然是实际应用的巨大挑战。

基于此，内蒙古大学武利民教授、王蕾教授和贺进禄研究员等人报道将单原子铂（SAs Pt）位点与氧原子配位（Pt-O/Pt-O-Fe）位点引入单晶α-Fe₂O₃纳米片光阳极（SAs Pt: Fe₂O₃-O_v）中。

最佳SAs Pt: Fe₂O₃-Ov光阳极在1.23和1.5 V_RHE下分别表现出3.65和5.30 mA cm⁻²的光电化学性能，α-Fe₂O₃基光阳极的偏置光子电流效率为0.68%。

作者利用DFT计算了投射态密度（PDOS）和电子定位函数（ELF），以确定Pt NPs和Pt SAs的负载是否会影响Fe₂O₃几何形状的电子结构和电子迁移率，并将样品记为NPs Pt/Fe₂O₃和SAs Pt: Fe₂O₃。

计算得到Fe₂O₃的直接带隙约为2.0 eV，与文献值（2.1 eV）一致。对于NPs Pt/Fe₂O₃，部分Pt原子与表面氧结合，而其他Pt原子则表现出金属性质，形成Pt-Pt键。Pt NPs在Fe₂O₃的带隙之间引入了几乎连续的状态，促进了光生电子从Fe₂O₃转移到Pt NPs。

将Pt纳米颗粒缩小到单原子水平，Pt原子与O原子形成Pt-O共价键，对比NPs Pt/Fe₂O₃，在带隙内产生了几个电荷捕获状态，主要由SAs Pt原子组成，可捕获光生成的载流子并加速电子-空穴分离。

此外，ELF表明，掺杂Pt降低了电子局域化，有利于提高电子传递速率。NPs Pt/Fe₂O₃中存在较强的Pt-O和金属-金属相互作用，而SAs Pt: Fe₂O₃中则不存在Pt-O和金属-金属相互作用。结果表明，SAs Pt掺杂可以促进电子的分离和转移，从而提高性能。

Single-atomic-site platinum steers photogenerated charge carrier lifetime of hematite nanoflakes for photoelectrochemical water splitting. Nat. Commun., 2023, DOI:10.1038/s41467-023-38343-6.

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武利民/王蕾/贺进禄Nature子刊：SAs Pt: Fe2O3-Ov助力光电化学水分解

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