李伟善/邢丽丹AEM：单溶剂电解液实现4.6V高压锂金属电池

锂金属负极（LMA）的应用可以显著提高最先进的锂离子电池的能量密度。很多新的电解液系统已经被开发出来，以形成稳定的固体电解质界面（SEI）膜，从而实现LMA的长期循环稳定性。不幸的是，这些电解液所面临的共同问题是氧化稳定性差，难以支持高压锂金属电池（LMB）的循环。

图1. 电解液设计

华南师范大学李伟善、邢丽丹、犹他大学Dmitry Bedrov等研究了使用氟硅溶剂，二甲氧基（甲基）（3,3,3-三氟丙基）硅烷（FMS）作为高压LMB单溶剂电解液的可能性。

结果显示，FMS溶剂和Li⁺之间的结合能相对较弱，这使得它更容易形成Li⁺-FSI^–离子接触的溶剂化结构和更大的聚集结构（AGG，其中一个Li⁺同时结合两个/或更多的FSI^–）。这些独特的溶剂化特性有利于在锂负极上形成富含阴离子分解产物LiF的SEI膜。

此外，FMS溶剂可以促进FSI-离子的完全分解并产生Li₃N和Li₂SO₃氧化还原反应产物。由此产生的SEI膜有效地抑制了Li枝晶的发展，提高了Li/Li和Li/Cu电池的长周期库伦效率。

图2. 半电池性能

更重要的是，FMS具有出色的正极成膜能力。它在氧化分解中优先于FSI^–，并在4.6V的钴酸锂（LCO）电极表面形成稳定而坚固的正极电解质界面（CEI）膜，这大大改善了高电压的界面稳定性。

研究证明，基于3M FMS基电解液独特的溶剂化结构和出色的成膜性能，4.6V有限锂（50μm）/高负载LCO（20 mg cm^-2）电池在100次循环后容量保持率达到92.5%，平均库仑效率为99.5%。总体而言，所提出的电解液的设计思路可以指导高压LMB的开发。

图3. 4.6V全电池性能

Single-Solvent-Based Electrolyte Enabling a High-Voltage Lithium-Metal Battery with Long Cycle Life. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300918

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