北化工刘栋AM：高强、高韧聚合物粘结剂使硅负极稳定运行1000次！

不良应力导致的差界面稳定性和循环性能不足阻碍了硅微粒（μSi）作为下一代高能量密度锂离子电池负极材料的商业应用。

图1. 聚合物设计及作用示意

北京化工大学刘栋等通过将聚丙烯酸的刚度和羧基丁腈橡胶的柔软度进行耦合，设计了一种概念新颖的物理化学双交联导电聚合物网络，该网络还通过引入高度支化的单宁酸作为物理交联剂获得多个氢键。

当Si颗粒在锂化过程中膨胀时，高弹性橡胶链段和多个氢键通过有序的氢键断裂和折叠的分子链滑动来缓冲剧烈的应力，从而稳定电极界面并增强循环稳定性。

图2. 基于不同粘结剂的硅负极的电化学性能

正如预期的那样，所得电极（μSi/PTBR）在2 A g⁻¹下的循环中，从第19次的2027.9 mAh g⁻¹到第200次的1945.7 mAh g^–1，提供了前所未有的高容量保持率～97%。同时，这种独特的应力耗散策略也适用于稳定SiO_x负极，其在1.5 A g⁻¹下的1000次循环中，每循环的容量损失低得多，约为0.012%。

此外，原子力显微镜分析和有限元模拟揭示了物理化学双交联导电聚合物网络优异的应力分布能力。总体而言，这项工作为能量密集型电池的实用高容量负极提供了一种有效的能量耗散策略。

图3. 导电聚合物网络的应力分布能力和锂化过程中μSi/PTBR的演变

Physicochemical Dual Crosslinking Conductive Polymeric Networks Combining High Strength and High Toughness Enable Stable Operation of Silicon Microparticles Anodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301320

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