ACS Energy Letters：环状醚溶剂的定向功能化以调控高压锂金属电池的反应性

了解电解液的降解途径和反应性是解决传统电解液缺点和为高压锂金属电池（LMB）开发新电解液的关键。虽然1,3-二氧戊环（DOL）表现出理想的特性，如与锂金属的良好兼容性、低粘度和高离子传导性，但它的氧化稳定性很差，这主要是由于其开环聚合。

图1 电解液溶剂设计及表征

弗里堡大学Ali Coskun、高丽大学Jang Wook Choi等在DOL的乙基上引入了甲基和三氟甲基，以通过调整DOL的电子特性来控制其反应性，并分别开发了4-甲基-1,3-二氧戊环（MDOL）和4-（三氟甲基）-1,3-二氧戊环（TFDOL）作为溶剂。由于O原子的电子密度较高，MDOL对锂金属表现出严重的副反应，这限制了它对LMB的应用。

在溶解了2M的双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）盐后，所得到的2M LiFSI-TFDOL液态电解液显示出优异的氧化稳定性，最高可达5V，这源于阻碍开环聚合的吸电子-CF₃基团，与相同盐浓度的DOL基凝胶电解质（2M LiFSI-DOL）不同。此外，TFDOL溶剂增强了Li⁺和FSI-离子之间的配位，促进了阴离子衍生的稳定SEI层的形成，实现了高度可逆的Li沉积/剥离。

图2 全电池性能

研究显示，基于2 M LiFSI-TFDOL与锂金属负极的兼容性增强和宽电化学窗口，有限锂|LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）全电池在1 C的100次循环后实现了89%的保留。

更重要的是，使用2 M LiFSI- 5TFDOL-5DME的全电池1C下经过220次循环后仍有94.5%的保留率，从而证明了官能团在控制环状醚基电解液的反应性和性能方面的关键作用。

图3 SEI和CEI分析

Targeted Functionalization of Cyclic Ether Solvents for Controlled Reactivity in High-Voltage Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01004

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ACS Energy Letters：环状醚溶剂的定向功能化以调控高压锂金属电池的反应性

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