锂枝晶的生长严重阻碍了锂金属电池(LMBs)的应用。许多方法已经被提出来,通过根据Sand的时间方程对隔膜进行改性,以提高锂离子转移数(tLi+)来限制锂枝晶的形成。然而,忽视阴离子运动对固体电解质界面(SEI)形成的积极贡献将导致无机成分不足,这阻碍了LMBs的实际应用。图1 不同隔膜的作用示意上海交通大学梁正、岳昕阳等构建了一个”串联”隔膜(ZSM-5-聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDDA)/聚乙烯(PE)/SbF3),它在锚定阴离子的同时构建了一种富含无机物的SEI。研究显示,面向锂的SbF3(SBF)涂层产生了富含Li-Sb合金(Li3Sb)和LiF的SEI,Li3Sb可以大大降低锂离子(Li+)的迁移能垒,促进Li+的传输。同时,另一侧的ZSM-5-PDDA(Z5P)涂层可以有效地固定阴离子,增加Li+的含量。此外,规则的孔隙结构有利于Li+通量的均匀化,也能使温度分布均匀,大大提高了安全性。图2 功能隔膜的理化性质由于串联效应,采用Z5P/PE/SBF隔膜的对称电池在10mA cm-2(锂容量为1 mAh cm-2)下保持了200小时(1000次)的稳定循环。此外,采用LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM622)正极的小软包电池也表现出卓越的长期循环性能。作者认为,该工作所提出的策略可以为开发实用的无枝晶和稳定的LMBs的功能隔膜提供新的途径。图3 全电池性能Tandem Design of Functional Separators for Li Metal Batteries with Long-Term Stability and High-Rate Capability. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304386