胡勇胜/容晓晖/许宁AM：表面残碱转变为固态电解质的高性能钠离子电池

钠离子电池（NIBs）和锂离子电池（LIBs）近年来发展迅速。层状过渡金属（TM）氧化物是一类高容量正极材料，其循环稳定性有所提高，但会受到表面残余碱的影响。

烧结过程中挥发的Na⁺沉积在正极表面，导致层状正极材料中形成表面残余碱（NaOH/Na₂CO₃/NaHCO₃），导致严重的界面反应和性能下降。这种现象在O₃-NaNi_0.4Cu_0.1Mn_0.4Ti_0.1O₂（NCMT）中特别明显。

在此，中国科学院物理研究所胡勇胜研究员、容晓晖特聘研究员联合盐城工学院许宁教授团队为了解决钠离子电池正极材料界面不稳定，结构演变不可逆的问题，提出了利用表面残碱转变为固态电解质的策略。在正极材料表面构建以NaMgPO₄为主导的稳定界面膜，减少表面Mn³⁺的含量，抑制了过渡金属的溶解以及J-T效应的影响。

通过HADDF-STEM，HR-STEM，测试证明表面包覆层的存在。通过XPS测试证明表面残碱的减少，进一步确定了此策略的可行性。此材料在4.2 V高电压阶段展示出高度可逆的OP2相转变，在充放电过程中保持结构的完整，提升其电化学性能。

图1. NCMT和NMP@NCMT-2的电化学性能

总之，该工作提出了一种策略，将表面残余碱转化为固体电解质，以改善NIB中层状正极材料的界面，从而在高压区域实现快速充电性能和可逆的P3–OP2相变。这种策略构建了一种特殊的离子导电通道，促进了Na⁺的传输并减少了TMs的溶解。此外，该策略采用了J–T效应，提高了结构的稳定性。

结果显示，NMP@NCMT-2//HC全电池具有85.8%的高初始库仑效率（CE），并在15 mA g^-1的电流密度下提供157.3 mAh g^-1的高可逆比容量（基于正极质量）和316 Wh kg^-1的能量密度（基于活性质量的总质量）。

速率循环测试后，全电池在3 C下的可逆容量约为124 mAh g^-1,且表现出长期循环性能，300次循环后，整个电池在1.2 C下保持初始容量的约70%，所有CE值均高于99.8%。

图2. NMP@NCMT-2//HC 全电池性能

Conversion of Surface Residual Alkali to Solid Electrolyte to Enable Na-ion Full Cells with Robust Interfaces, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202301314

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