钠二次电池由于其低成本和环境友好性,作为未来的储能设备获得了赞誉,但由于大多数电解质的阳极稳定性较差,包括固态电解质(SSE),其与高压正极材料不兼容,因此受到严重阻碍。图1. 固态电解质的界面问题和阳极稳定性以及解决策略示意京都大学Jinkwang Hwang、Kazuhiko Matsumoto等首次报告了一种新的合成技术,即使用氟氢酸离子液体(IL)前体来制备具有高产和高纯度的[DEME][PF6]([DEME]+: N,N-二乙基-N-甲基-N-(2-甲氧基乙基)铵)。此外,作者配制了Na[PF6]-[DEME][PF6]IL,并进行了一系列的电化学测试,以验证其在电池应用中的性能。研究显示,该发明的IL具有显著的氧化稳定性(在Pt上可达5.2V,在导电碳电极上>4.5V),有助于抑制一种典型的SSE的氧化分解,例如β氧化铝固态电解质(BASE),从而扩展其在混合SSE体系中的电化学窗口。图2. 通过LSV对电解质进行氧化稳定性极限评估此外,该IL还提供了钠离子传输路径,有助于减少BASE和正电极之间接触不足所产生的界面电阻。结果,一个采用高压正极Na3V2(PO4)2F3和BASE/IL配置的混合固态钠二次电池具有能量密度和卓越的循环性能。该研究结果表明,在开发混合SSE电池时利用Na[PF6]-[DEME][PF6]IL电解质并不局限于BASE和NPF正极,它也可以作为开发使用SSE的高电压钠金属电池的通用策略。图3. 混合型SSE中NPF的电化学性能A Hexafluorophosphate-Based Ionic Liquid as Multifunctional Interfacial Layer between High Voltage Positive Electrode and Solid-State Electrolyte for Sodium Secondary Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301020