水系锌离子电池具有成本效益和内在安全性,但由于其高副反应活性,其可逆性一直很差,限制了其实际应用。在此,伦敦大学学院何冠杰、华南理工王小慧、武汉大学赵焱等人通过实验和理论方法,系统地考察了水对溶剂化结构演变、电解质性能和电化学性能的影响,基于乙二醇(如),三氟磺酸锌(Znotf)制备了一种具有缺水溶剂化结构([Zn(H2O)2(eg)2(OTF)2])和本体溶液中自由水含量降低的水合深共晶电解质。图1. 溶剂化结构表征总之,该工作开发了一种基于乙二醇、三氟磺酸锌和水的新型水合共晶溶剂电解质,该电解质具有高可逆性和Zn2+转移动力学。采用实验和理论相结合的方法,系统地研究了共晶电解液的溶剂化结构演变、含水量对共晶电解液性能和电化学性能的影响。结果表明,随着含水量的增加,水分子逐渐取代乙二醇分子和阴离子参与Zn2+离子的溶剂化鞘,导致离子解离度提高,锌离子动力学增强,但牺牲了稳定性和可逆性。所开发的电解质HDES30具有缺水溶剂化结构([Zn(H2O)2(eg)2(otf)2]),在本体溶液中具有还原自由水,同时具有良好的可逆性和高Zn2+动力学。因此,采用HDES30电解质的锌负极可实现1000次循环的可逆沉积/剥离,平均库仑效率为99.6%,且长期循环时间超过4500 h。采用HDES30电解质的锌//NVO全电池具有更好的循环稳定性和420 mAh g-1的高容量。因此,本工作有助于进一步理解DES在水锌离子电池中的电解质溶剂化结构-电解质性质-电化学性能之间的关系。图2. AE和HDES下Zn的沉积/剥离行为Hydrated Deep Eutectic Electrolyte with Finely-Tuned Solvation Chemistry for High-Performance Zinc-Ion Batteries, Energy & Environmental Science2023 DOI: 10.1039/d3ee00462g