AFM：一石二鸟！Ni3N/Co3N异质结用于高效催化甘油氧化耦合析氢

电化学水分解被认为是可持续生产绿色氢气的有效途径。然而，由于阳极析氧半反应(OER)设计复杂的质子转移步骤，导致OER具有缓慢的动力学，这严重降低了电催化水分解效率。甘油电氧化(GOR)作为一种典型的亲核氧化反应，被认为是辅助阴极析氢反应的一种有效的OER替代反应。然而，目前仍缺乏用于将甘油转化为有价值产品的高性能、低成本的非贵金属电催化剂，这限制了甘油氧化辅助析氢技术的发展和大规模应用。

基于此，中国科学技术大学章根强课题制备了一种双相过渡金属氮化物电极，即在泡沫Ni上原位生长的Ni₃N/Co₃N异质结纳米线(Ni₃N/Co₃N-NWs)，它可以作为一种有效的双功能电催化剂用于电催化HER和GOR。

实验结果表明，在1.0 M KOH溶液中，在所制备的Ni₃N/Co₃N-NWs催化剂在10 mA cm⁻²电流密度下的HER过电位仅为69 mV；在0.1 M甘油+1.0 M KOH溶液中，对于GOR，Ni₃N/Co₃N-NWs仅需要1.26和1.34 V的低电位就能达到50和200 mA cm⁻²，并且在1.35 V下甘油氧化为甲酸盐的法拉第效率可达94.6%。

此外，利用Ni₃N/Co₃N-NWs组装的流动池仅需2.01 V的电压就能产生1 Acm⁻²的工业级电流密度，以及对甲酸盐和H₂的产率分别达到11和21.4 mmol cm⁻² h⁻¹。

原位拉曼光谱和原位SR-FTIR揭示了GOR过程在Ni₃N/Co₃N异质界面上的综合机制和主要的甘油转化途径。

此外，密度泛函理论(DFT)计算证明了在Ni₃N/Co₃N上构建的异质界面具有调节电子分布和加速甘油脱氢动力学的能力，以及对HER具有更有利的*H吸附/解吸能垒，从而有助于提高双功能电催化性能。综上，这项研究不仅实现了高性能电催化与生物质氧化为增值产品的有机结合，而且对亲核氧化反应的实际大规模应用具有一定的推动作用。

Biphasic Transition Metal Nitride Electrode Promotes Nucleophile Oxidation Reaction for Practicable Hybrid Water Electrocatalysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300547

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AFM：一石二鸟！Ni3N/Co3N异质结用于高效催化甘油氧化耦合析氢

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