崔屹院士,今日Nature Water!

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虽然异质水源消毒可以避免均匀系统的二次污染,但其消毒能力低严重阻碍了它的发展。
在此,美国斯坦福大学崔屹教授开发出了一种(Al2O3@v-MoS2)/Cu/Fe3O4的离散纳米薄膜,成功地解决了上述异质水源消毒的问题。究其原因,这种新颖的结构中集成了三个令人兴奋的特性:
1)双面垂直排列的纳米MoS2生长在光透明的Al2O3纳米片的两侧,可以大量吸收阳光,两侧可以同时工作;
2)Cu-MoS2能够增强电荷分离,有效产生活性氧;
3)同时,磁性Fe3O4纳米颗粒具有磁分离能力,消毒后方便再生;
实验结果表明,本文报道的(Al2O3@v-MoS2)/Cu/Fe3O4纳米结构表现出出色的水消毒能力,在真实阳光下,1分钟内超过5.7 log10 CFU ml-1大肠杆菌被彻底灭活(系统热效应对消毒性能影响不大),以及易于分离和稳定的长循环再利用,其具有广阔的应用前景。
该研究以题为“Solar-driven efficient heterogeneous subminute water disinfection nanosystem assembled with fingerprint MoS2”发表在Nature Water上。
研究背景
研究显示,世界上大约30%的人口仍然无法获得安全的饮用水,60%的人无法获得安全管理的卫生服务。因此,消毒对生活用水的安全是非常重要和不可缺少的。
目前,主要消毒技术可分为三大类:生物(例如噬菌体)、物理(例如过滤、微波、高温、等离子体、紫外线(UV)光照射和电穿孔技术和化学(例如高锰酸钾、卤化物剂、臭氧、纳米银颗粒和氧化钛)策略。
除基于紫外线的技术外的物理/生物方法由于其能源消耗高或消毒时间长,没有广泛用于大规模水处理策略。其中,均匀系统主要利用分子/离子尺度上的有效碰撞作为实现高速消毒的优势。
然而,它们不可避免地存在产生有毒残留物和消毒副产品的二次污染风险。异质性系统相对容易分离,并避免了毒性的风险。但异质消毒还远未达到堪比均质消毒的效率,更不用说从消毒到去除和回收的技术集成了。
为彻底解决上述问题,本水消毒系统的设计和制备必须同时满足以下几点:(1)高浓度活性氧(ROS)(化学要求),(2)可见光吸收面积大,与细菌密切接触大(物理要求),(3)出色的去除和回收能力(工艺要求)。
图文导读
异质性消毒系统的设计
图1a显示了(Al2O3@v-MoS2)/Cu/Fe3O4多特征颗粒的合成过程示意图。具体来说,作者基于MoOx的高温硫化作用,在氧化铝纳米片表面生长了一种具有垂直排列层状结构的指纹状MoS2薄膜。MoS2的厚度由MoOx的厚度来决定。
然后,通过歧化反应将金属铜均匀地涂在MoS2层上,磁性纳米颗粒组装在MoS2的表面。结果表明,垂直的MoS2v-MoS2)材料具有很容易被激发的电子,电子空穴对被分离,沿垂直MoS2运输到边缘,参与水和溶解氧生成ROS。
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图1. (Al2O3@v-MoS2)/Cu/Fe3O4的合成及消毒操作原理图
(Al2O3@v-MoS2)/Cu/Cu的制备和表征
作者对这些材料进行了SEM和TEM表征,以研究其独特的材料结构。如图2a所示,单个结构为饼干状,直径为5-10μm,厚度为100-150nm。边缘(iii)和中心(iv)的TEM图像显示,MoS2薄膜具有紧凑的多层结构,具有垂直排列的形态,层间距为0.72-0.75nm,层数为12-18层。
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图2. Al2O3@v-MoS2和(Al2O3@v-MoS2)/Cu的性质分析
催化消毒性能
首先研究了MoS2纳米薄片在可见光下是否能有效地作为光催化剂工作。图3a比较了Al2O3@v-MoS2在黑暗和光照下以及空白水的失活效率。在滤光照射下,与空白样品消毒效果相比,Al2O3@v-MoS2的消毒效果较强,2h内被成功灭活,未检测到活菌。
为了加快这一过程,在MoS2薄膜上引入了铜金属颗粒,形成了(Al2O3@v-MoS2)/Cu复合材料。涂覆铜纳米颗粒后,消毒时间缩短了40倍。如图3b所示,采用(Al2O3@v-MoS2)/Cu实现了3 min消毒成功,目前还没有报道过光催化剂达到如此显著的失活速度。
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图3. (Al2O3@v-MoS2)/Cu系统的消毒性能和工作原理
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图4. (Al2O3@v-MoS2)/Cu/Fe3O4可回收的光催化消毒
总结展望
总的来看,作者制备了基于Al2O3@v-MoS2的磁性光响应纳米防腐剂,可以在真实的阳光下充分获取紫外线和可见光,用于水循环消毒。使用二维垂直排列的MoS2薄膜可以缩小带隙,并将其吸收截止时间延长到800 nm,从而在光催化消毒过程中充分利用太阳能。
在此过程中,可以检测到四种能强烈破坏细菌细胞外肽聚糖层的活性糖层。镀铜粒子降低电子逃逸的能垒,加速电子的传递。辐照3 min后,(Al2O3@v-MoS2)/Cu的细菌浓度失活率为5.7 log。同时,利用电荷吸引反应,磁性粒子可以很容易地在(Al2O3@v-MoS2)/Cu表面上进行改性,从而使通过磁体收集催化剂成为可能。
这种最终材料(Al2O3@v-MoS2)/Cu/Fe3O4不仅在真实的阳光照射下,在60秒内实现了超过5.7 log10 CFU ml-1大肠杆菌的彻底灭活,而且在重复使用后也显示出了特殊的稳定性。因此,本文的催化剂设计代表了最先进的光消毒,并将在这个令人兴奋的跨学科领域激发更多的创新。
文献信息
Tong Wu, Bofei Liu, Chong Liu, Jiayu Wan, Ankun Yang, Kai Liu, Feifei Shi, Jie Zhao, Zhiyi Lu, Guangxu Chen, Allen Pei, Harold Y. Hwang, Yi Cui*, Solar-driven efficient heterogeneous subminute water disinfection nanosystem assembled with fingerprint MoS2, 2023, Nature Water, https://doi.org/10.1038/s44221-023-00079-4

原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/06/cd446df520/

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