南理工/应化所JACS:准确预测用于Li-S电池的优化MXene正极催化剂

南理工/应化所JACS:准确预测用于Li-S电池的优化MXene正极催化剂

MXenes,二维过渡(2D)金属碳化物/氮化物,由于其多样化的氧化还原活性位点和快速的电子转移,已经显示出作为正极催化剂加速锂硫(Li-S)电池中多硫化物(LiPSs)转化的前景。然而,从成千上万的MXenes中有效地筛选出最佳的正极催化剂是具有挑战性的。

南理工/应化所JACS:准确预测用于Li-S电池的优化MXene正极催化剂

图1 研究方法示意图

南京理工大学李爽、任杰、中科院长春应化所Wei Liu等通过建立一个模型,来研究影响不同MXene表面上限速硫还原反应(SRR)活性的复杂吸附物-基质相互作用来解决这个问题。

该模型能够快速、准确地探索用于Li-S电池的优化MXene正极催化剂。具体而言,作者以一类MXenes为例,通过结合不同的端点和次表层过渡金属,研究了表面位点的局部化学环境与Li-S电池正极限速步骤的反应活性之间的关系。

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图2 从Li2S2到Li2S转化过程中三种可能的反应途径

研究发现,在LiPSs从Li2S2到Li2S的转化过程中,表面端接和表面下过渡金属都有主导作用。考虑到终止物的p轨道能级和表面下过渡金属的电负性的影响,作者提出了一个简单而通用的限速SRR活性模型。

该模型的准确性通过比较DFT计算中吉布斯自由能差异的结果得到了证实。利用这个模型,这项工作筛选了Ti2CS2、Mo2CS2和W2CS2作为促进Li-S电池中LiPSs转换的潜在有前景的催化剂。

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图3 模型关系及DFT计算对比

Effective Screening Descriptor for MXenes to Enhance Sulfur Reduction in Lithium–Sulfur Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c01834

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