陈琪/陈立桅Nature子刊：基于固态聚合物电解质的长循环4.5V锂金属电池

得益于与电极形成亲密的界面接触，固态聚合物电解质（SPEs）是长循环锂金属电池（LMBs）的首选电解质。然而，具有易氧化的含氧极性基团的典型SPE表现出狭窄的电化学稳定性窗口（ESW），这使得在4.5 V或更高的充电截止电压下增加SPE基LMB的比容量和能量密度不切实际。

图1. SPE的制备及表征

中国科学技术大学陈琪、中科院苏州纳米所陈立桅等人应用了一种多氟交联剂来提高SPE的抗氧化性。具体而言，SPE是通过紫外线（UV）引发的吡咯基离子液体、乙烯基碳酸亚乙酯（VEC）单体和多氟交联剂的共聚制备的。

所得的多氟化交联SPE在室温下表现出1.37 mS cm^-1的出色导电性，5.08 V的宽ESW，以及高机械强度。多氟化交联的SPE表现出更好的电化学抗氧化性，不仅是由于多氟化段的感应性电子吸收效应，而且还由于通过交联网络的传输感应效应。

图2. 半电池性能

此外，交联结构还增强了SPE的机械模量，以抵抗锂枝晶的生长，这进一步增强了LMB的长循环稳定性。结果，组装好的Li|SPE| LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）全电池在截止电压为4.5V下的0.5C时提供了164.19 mAh g^-1的高放电比容量和稳定的循环性能，200次循环后的比容量为146.96 mAh g^-1，对应于约90%的优异容量保持率。这表明，加入多氟交联剂是一种广泛适用的策略，可以实现机械和电化学坚固的SPE。

图3. 全电池性能

Polyfluorinated crosslinker-based solid polymer electrolytes for long-cycling 4.5 V lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37997-6

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陈琪/陈立桅Nature子刊：基于固态聚合物电解质的长循环4.5V锂金属电池

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