开发具有多维离子传输通道的负极材料,尤其是克服钾离子(K+)大半径造成的巨大体积膨胀和离子扩散动力学迟缓问题,对于提高钾储存性能至关重要。图1. 石墨和GDY在钾离子传输和储存方面的结构特征图解武汉理工大学麦立强、华中师范大学郭彦炳等提出了一种基于石墨炔(GDY)的不同键长化学键自可逆转换技术,以实现离子传输通道的自我调节。密度泛函理论(DFT)计算和原位/外电化学测试证明,GDY 框架的面内三角形孔隙(5.46 Å)为 K+(1.38 Å)在垂直于GDY平面的方向上的扩散提供了传输通道,这与离子扩散主要受面内迁移控制的碳质材料不同。此外,原位拉曼和电动力学分析表明,在K+的刺激下,GDY的炔烃键可逆连接/断裂,从而实现自我调节离子通道。图2. GDY与石墨的电化学性能因此,与石墨相比,具有2个数量级扩散系数的GDY负极在100 mA g-1电流条件下可提供202 mAh g-1的高可逆容量,并表现出非凡的耐久性,循环时间超过380天。这项工作为从分子碳骨架角度设计智能、高效的离子传输通道,从而增强高性能KIB的扩散动力学开辟了一条新途径。图3. K+离子扩散动力学评价Molecular carbon skeleton with self−regulating ion−transport channels for long−life potassium ion batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102975