Nature子刊：改变温度微调纳米缺陷，提高催化剂的电催化氧化性能

过去十年，电催化科学的进展促进了许多相关研究领域的发展，包括析H₂/O₂反应，CO₂还原反应，燃料电池等。在这些领域中广泛引起关注的一个问题就是开发强大和高效的催化剂，这是推动它们未来发展和应用的关键。

迄今为止，大量研究表明，催化剂的元素组成和晶格结构对其电催化性能有很大的影响。相应地，在原子水平上实现催化剂的可控微调已经成为一个研究热点。然而，这种微调方法很少被报道，少数报道的方法相对复杂，并且基于稀缺和昂贵的材料，使得它们不适合大规模应用。

基于此，清华大学黄霞、耶鲁大学Menachem Elimelech和北京林业大学梁帅等以含氮聚丙烯腈(PAN)为原料，将其静电纺丝成由高度连接的纳米纤维组成的多孔膜，并通过热调谐策略对N和C的原子/晶格排列进行微调。

具体而言，通过简单地改变碳化温度，可以控制吡咯氮向石墨氮的转变，同时烧掉一部分N以产生缺陷；同时，碳化温度的改变也会影响C基体的晶格状态，即温度的升高首先增加了无序缺陷C-sp³构型的比例(有利于电催化反应)，但在高温(例如1500°C)下其变回有序的石墨C-sp²构型。因此，催化性能可以通过对原子/晶格排列的精细控制来控制。

基于密度泛函理论(DFT)的量子化学计算进一步验证了这种热调谐策略的机理。结果表明，最佳热处理可以提高氧化还原活性、增加电子转移容量和改善吸附能力，从而大大提高电催化效率；同时研究人员结合多物理模拟，强调了增加电催化活性中心而不是最大化电导率的重要性。

得益于这种调整策略，优化后的CN_900膜电催化普萘洛尔降解效率高，在流通(约2.5 s接触时间)，高通量(424.5 L m⁻² h⁻¹)和长期(> 720 min)试验期间，它以非常低的能耗(0.029 ± 0.010 kWh m⁻³order⁻¹)成功地保持了> 99%的降解率，表明可持续应用的巨大潜力。总的来说，该项工作系统地研究了CN膜的电催化行为，阐明了相应的反应机理，并且所提出的热调整策略为未来各种类型催化剂的精确和可控制制造提供了指导。

Subtle Tuning of Nanodefects Actuates Highly Efficient Electrocatalytic Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37676-6

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Nature子刊：改变温度微调纳米缺陷，提高催化剂的电催化氧化性能

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