蒋青/郎兴友Nature子刊：FeCo/CeO2−xNx复合电极作为稳定的OER催化剂

开发具有析氧反应（OER）活性的非贵金属电催化剂，是实现电化学水分解法大规模制氢的关键。基于此，吉林大学蒋青教授和郎兴友教授（共同通讯作者）等人报道了一种由交替的纳米多孔双金属铁钴合金/氢氧化物和氮化氧化铈（FeCo/CeO_2-xN_x）异质膜组成的自支撑层状复合电极作为碱性OER的高效电催化剂。

纳米孔FeCo/CeO_2-xN_x复合电极在1 M KOH中表现出优异的OER电催化性能，具有约33 mV dec⁻¹的超低Tafel斜率。在过电位低至360 mV时，电流密度可达到3900 mA cm⁻²，并在约1900 mA cm⁻²可稳定保持1000 h。

通过DFT计算，作者发现纳米多孔FeCo/CeO_2-xN_x复合电极中CoFeOOH与CeO_2-xN_x有协同作用。Bader电荷分析阐明了加入N后电子结构的变化，CoFeOOH/CeO_2-xN_x中CeO_2-xN_x向CoFeOOH的电子转移多于CoFeOOH/CeO₂中CeO₂向CoFeOOH的电子转移。

CoFeOOH/CeO_2-xN_x中的Co原子电荷较低，为+1.18 |e|，而CoFeOOH/CeO₂中的Co原子电荷为+1.24 |e|，裸CoFeOOH中的Co原子电荷为+1.45 |e|。

假设中间体在电活性Co原子上的吸附首先是OH⁻离子的吸附，然后依次脱质子生成*O，O-O键生成*OOH，解吸生成氧气，在碱性OER过程中，U=1.23 V下CoFeOOH/CeO_2-xN_x、CoFeOOH/CeO₂和裸CoFeOOH上中间体和生成物的吉布斯自由能分布（∆G）。

在CoFeOOH/CeO_2-xN_x介导下，OER的速率决定步骤（RDS）为*O中间体与另一个OH⁻反应形成O-O键，其中∆G_RDS低至~0.44 eV。具有最低能垒的CoFeOOH/CeO_2-xN_x界面作为电活性位点，极大地促进OER动力学。

Lamella-heterostructured nanoporous bimetallic iron-cobalt alloy/oxyhydroxide and cerium oxynitride electrodes as stable catalysts for oxygen evolution. Nat. Commun., 2023, DOI:10.1038/s41467-023-37597-4.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37597-4.

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蒋青/郎兴友Nature子刊：FeCo/CeO2−xNx复合电极作为稳定的OER催化剂

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