悉尼科技大学裴增夏Matter：熔融水凝胶电解质助力锌金属固态电池18500次循环！

水系锌金属电池（ZMB）作为新兴柔性电子器件的电源具有广阔的前景。熔融水合物电解质一直被视为解决水系锌金属电池所面临的最关键问题（如电化学窗口狭窄和电极稳定性差）的一种有前景的解决方案。虽然溶质成分在液态对应物中很容易调整，但柔性的熔融水合物电解质在将盐与聚合物宿主结合时会遇到独特的挑战。

图1 熔融水合物水凝胶电解质的制备示意图

澳大利亚悉尼科技大学裴增夏等首次报道了一种耐盐训练策略，通过加入双网（DN）水凝胶和30 m ZnCl₂电解质实现柔性熔融水合物水凝胶电解质。该训练策略仅通过诱导水分子和离子迁移实现，无需额外的添加剂或化学改性。结构和光谱研究以及分子尺度建模显示，柔性熔融水合高分子聚合物的基质中没有自由水分子。

此外，柔性熔融水合物水凝胶电解质具有理想的机械和电化学特性，符合柔性电源中电解质的要求。它还能以无枝晶和无钝化的方式实现可逆的锌剥离/沉积，并能稳定钒基正极，防止金属溶解。

图2 熔融水合物水凝胶电解质的电化学性质及其对锌负极稳定性和可逆性的影响

利用这种有趣的水凝胶，Zn||CaVO固态电池在循环18500次后保持了91.6%的容量，并实现了10.3 Ah cm^-2的累积面积容量。相应的软包电池在1.07的低N/P比和28.6%的最大锌负极放电深度条件下，实际面积容量超过2 mAh cm^-2。

此外，熔融水合物水凝胶使锌离子混合电容器（ZIHC）的电池级比能量达到302.1 Wh kg^-1（基于活性正极材料）。这项工作的成果有望为开发基于Zn²⁺和其他多价阳离子的高能量密度、稳定性和安全性的柔性电源带来启发。

图3 CaVO的表征及固态全电池的电化学性能

Salt-tolerance training enabled flexible molten hydrate gel electrolytes for energy-dense and stable zinc storage. Matter 2023. DOI: 10.1016/j.matt.2023.08.019

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