曹瑞国/焦淑红/谷猛/程涛，最新Nature子刊！

电解液溶剂化结构和固体电解质界面（SEI）的形成对于决定有机电解液中锂沉积的形态至关重要。然而，电解液溶剂化结构和SEI组成之间的联系及其对锂形态演变的影响尚不清楚

图1 不同浓度电解液中Li沉积形态的演变

中科大曹瑞国、焦淑红、南方科技大学谷猛、苏州大学程涛等采用单盐和单溶剂模型电解液体系来系统地研究电解液溶剂化结构、SEI形成过程和锂沉积形态之间的相关性，并采用冷冻电子显微镜表征和计算模拟对锂沉积的机理进行了深入研究。

具体而言，作者选择了常用的双氟磺酰基酰亚胺锂/1,2-二甲氧基乙烷（LiFSI/DME）组合，通过调节电解液浓度来探索电解液的溶剂化结构、SEI结构和Li沉积形态之间的相互作用机制。通过冷冻电子显微镜对SEI结构进行了表征，发现SEI在低浓度下表现出马赛克结构。相反，在高浓度下形成的SEI具有均匀且完全的非晶结构。XPS表征和理论模拟计算的结合表明，在高浓度下，快速盐分解占主导地位，类似于非晶金属材料生长过程中的过冷状态，导致非晶SEI的产生。而在低浓度下，DME溶剂的分解要剧烈得多，并且盐的相对缓慢的反应有助于SEI内无机纳米颗粒的结晶过程。

图2 通过XPS分析获得的SEI成分

此外，研究发现，与含有有机基质和无机晶体颗粒的镶嵌结构SEI相比，富含无机物的非晶结构SEI可能具有更高的界面能，这可以促进颗粒状Li或柱状Li的生长，而不是苔藓状Li或Li枝晶的生长。这种对低/高浓度电解液中枝晶/无枝晶形成起源的基础研究可以加深对电解液溶剂化结构设计、SEI生长行为及其对Li沉积形态的调节的理解。

图3 Li形态塑造示意图

Origin of dendrite-free lithium deposition in concentrated electrolytes. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38387-8

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