华科大谢佳团队ACS Energy Lett.：定制电解质和主体结构实现高能量密度无负极钾金属电池

钾金属负极的高理论容量（687 mA h g⁻¹）和低标准电极电位（-2.97 V vs SHE）则能进一步提升钾电池的竞争力。然而钾金属的直接使用仍面临严峻挑战，包括不稳定的固体电解质膜（SEI）、不规则的钾离子沉积、不可控的巨大体积变化等。

在此，华中科技大学谢佳教授团队提出定制化的电解液和集流体结构设计思路，系统研究了稀释高浓电解液（DHCE）相比于常规电解液、高浓电解液在提升钾金属负极电化学性能方面的优势及构效关系。此外，该工作还引入了介孔的碳基三维集流体，降低了集流体比表面积的同时保留了较好的离子扩散及沉积性能，并通过电化学测试验证了其在DHCE下较高的库伦效率及可逆性。

最终，该工作借助电解液和集流体的双重优化，实现了高容量钾金属负极的高效沉积剥离，同时实现了高能量密度(362 Wh kg⁻¹)无负极钾金属电池的100圈长循环。

图1. 不同电解液中循环后集流体上SEI的结构信息

总之，该工作从高能量密度钾金属电池的设计需求出发，提出电解液和集流体结构的双重优化策略：通过引入TTE辅助的DHCE来提供阴离子参与的溶剂化结构以提升SEI稳定性以及电解液电化学稳定性；同时制备了介孔为主的MCNF集流体以降低比表面积、提升库伦效率，也为K沉积提供足够的内部空间保证高可逆容量。

两者结合，该工作成功实现了钾金属的高面容量高效沉积（ICE为95.9%，条件3 mA cm⁻²-3 mAh cm⁻²），并组装了低N/P比K||SPAN电池和无负极MCNF||PB电池，其能量密度分别达到了256 Wh kg⁻¹和362 Wh kg⁻¹。因此，该工作为高能量密度钾金属电池及其他无负极碱金属电池的开发提供了有益指导。

图2. 钾金属全电池的电化学性能

Customized Electrolyte and Host Structures Enabling High-Energy-Density Anode-Free Potassium–Metal Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01067

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华科大谢佳团队ACS Energy Lett.：定制电解质和主体结构实现高能量密度无负极钾金属电池

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