郑奇峰&陈鹭义AFM：一石三鸟，添加剂助力锌金属负极4000小时稳定循环！

水系锌金属电池由于其高容量、高安全性和低成本而成为最有前景的大规模储能系统。然而，锌金属负极在水系电解液中存在着连续的寄生反应、随机枝晶生长和迟缓的动力学。

华南师范大学郑奇峰、陈鹭义等引入高供体数溶剂四甲基脲（TMU）作为电解液添加剂，以实现高度可逆的锌金属负极。

图1. 不同电解液中的锌沉积行为示意图

综合实验和理论结果表明，TMU不仅能优先吸附在Zn表面，抑制Zn腐蚀和寄生反应，还能与Zn²⁺溶剂化，将H₂O排除在Zn²⁺溶剂化鞘之外，从而大大削弱了水的活性。

更重要的是，这种独特的Zn²⁺溶剂化鞘促进了无机-有机双层SEI的形成，其内部是富含ZnF₂/硫化物的层（高界面能），外部是富含酰胺的层（强亲锌性），使Zn沉积均匀，有效提高Zn²⁺运输动力学。

图2. 锌沉积/剥离的稳定性

基于TMU添加剂的上述优点，所得到的Zn(OTF)₂+TMU水系电解液不仅使Zn||Ti不对称电池（持续超过1200次（CE>99. 5%））和Zn||Zn对称电池（超过4000小时）实现了高度可逆的锌沉积/剥离，而且还能使各种最先进的正极稳定运行，包括五氧化二钒（V₂O₅）、聚苯胺（PANI）和六氰化铁（Na₂MnFe(CN)₆）。总体而言，这项工作从根本上了解了高供体添加剂在稳定锌金属负极方面的作用，为开发新兴的锌金属水系电池开辟了一条新的途径。

图3. Zn||V₂O₅全电池性能

Three Birds with One Stone: Tetramethylurea as Electrolyte Additive for Highly Reversible Zn-Metal Anode. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209642