东北大学李犁教授PNAS：结晶氮化碳隔膜用于高性能锂金属电池

锂金属电池被认为是新一代储能系统极具前景的候选者，而不稳定负极导致的循环稳定性差则极大地限制了其实际应用。尽管隔膜改性策略取得了进展，但对固有材料调控枝晶生长动力学仍缺乏深入理解，这对于实现负极的高稳定性至关重要。

在此，东北大学李犁教授团队通过使用高结晶度的氮化碳作为隔膜中间层来抑制锂枝晶生长。有趣的是，熔盐处理产生的高含量呲咯N以及高结晶度的结构增强了氮化碳与Li的相互作用，并均匀化了锂离子通量，从而实现了锂均匀沉积。因此，具有改性隔膜的电池即使在3000小时后仍具有超高的稳定性。同时，组装的Li-LiFePO₄全电池也呈现出高容量的保持性。

图2. 电池性能

总之，该工作将高度结晶的 C₃N₄ 同素异形体 PTI用于隔膜改性，以保护锂金属负极。与原始PP和常见的聚合物C₃N₄相关隔膜相比，PTI-PP由于具有亲锂Cl嵌入和丰富的PTI结晶度，有效调节Li⁺的分布以形成均匀的离子通量并稳定锂负极/电解质界面。

研究结果显示，改性隔膜组装的Li-Li电池可以在2 mA cm⁻²、1 mAh cm⁻²和5 mA cm⁻²、5 mAh cm⁻²下稳定循环超过3,000小时和2,400小时。PP-PTI 隔膜组装的 LiFePO₄//Li 全电池表现出优异的倍率性能，在 5 C 下提供 122.5 mAh g⁻¹，并且具有出色的稳定性，300 次循环后容量保持率为 87.04%。这项工作为基于结晶工程的锂金属负极保护提供了策略，拓宽了C₃N₄材料在先进储能领域的应用。

图2. 全电池性能

A crystalline carbon nitride–based separator for high-performance lithium metal batteries, Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 2023 DOI: 10.1073/pnas.2302375120

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东北大学李犁教授PNAS：结晶氮化碳隔膜用于高性能锂金属电池

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