秦明礼/贾宝瑞/薛军民​JACS：面工程和孔设计促进析氧催化中的动态铁交换，打破活性-稳定性权衡

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秦明礼/贾宝瑞/薛军民​JACS：面工程和孔设计促进析氧催化中的动态铁交换，打破活性-稳定性权衡
析氧反应(OER)在可再生能源技术中发挥着至关重要的作用，包括燃料电池、金属-空气电池和水分离。然而，现有的催化剂由于OER动力学缓慢，性能仍不理想。
秦明礼/贾宝瑞/薛军民​JACS：面工程和孔设计促进析氧催化中的动态铁交换，打破活性-稳定性权衡
在此，北京科技大学秦明礼教授、贾宝瑞教授联合新加坡国立大学薛军民教授等人开发了一种新型高效催化剂。该催化剂通过晶面工程和孔结构设计来调控OER中活性Fe的动态交换机制。
以氢氧化钴为催化剂主体，在纳米孔洞中填充Fe物种，形成高密度的纳米孔洞。在OER过程中，动态Fe被纳米孔壁上的(101̅0)位点选择性地强吸附，而不是基面上的(0001)位点，同时纳米孔的空间限制效应减缓了Fe从催化剂向电解质的扩散。
秦明礼/贾宝瑞/薛军民​JACS：面工程和孔设计促进析氧催化中的动态铁交换，打破活性-稳定性权衡
图1. 铁同位素标记测量
总之，该工作设计了一种蜂窝状的氢氧化钴作为载体材料，选择性地将Fe离子固定在载体的孔洞中，构建了一种异质结构的OER催化剂。DFT结果表明，Fe对氢氧化钴纳米孔壁上(101̅0)的吸附强于对基面(0001)的吸附;MD模拟结果表明，纳米孔具有空间限制效应，抑制Fe从催化剂向电解液的扩散。
结果，形成局部高通量动态铁平衡来提高OER。作为一种优良的OER催化剂，该材料表现出了非常低的过电位(28.0 mV, 10 mA cm−2)和良好的长期稳定性(130 h)。将该催化剂应用于锌−空气电池中，放电/充电电压差为0.72 V，即使在使用170 h后也能稳定保持。
该工作表明，通过精确调整动态Fe活性位点，纳米结构在同时提高OER活性和稳定性方面具有巨大的潜力。
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图2. 可充电锌空气电池性能
Facet Engineering and Pore Design Boost Dynamic Fe Exchange in Oxygen Evolution Catalysis to Break the Activity–Stability Trade-Off, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c03481

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