郑洪河团队ACS Energy Lett.：氟代碳酸亚乙酯在抑制锂离子电池硅负极中锂捕获的新见解

氟碳酸亚乙酯（FEC）被广泛用作锂离子电池中的成膜电解质添加剂，并且被认为可以促进在硅电极表面上形成稳定的富含LiF的固体电解质界面（SEI）。

在此，苏州大学郑洪河团队发现FEC在抑制Li捕获方面的作用比稳定SEI膜更重要。具体而言，在不含FEC的电解质中，SEI的生长和重排占容量损失的47.8%，其余52.2%与Si颗粒内的锂捕获有关。在存在10% FEC的情况下，与SEI生长相关的容量损失减少了52.9%，而锂在Si颗粒内的捕获减少了82.3%。

微观研究表明，LiF掺杂在硅相中是主要原因，有效抑制了晶态Li1₅Si₄的形成，从而降低了电化学循环过程中的锂捕获。这一新视角揭示了FEC添加剂对锂离子电池中硅负极的隐藏影响。

图1.电池性能

总之，该工作报道了FEC在硅负极中作用的新见解。除了促进硅负极上富含LiF的固体电解质界面（SEI）的形成外，FEC在硅锂合金化中扮演着更重要的角色。在FEC存在的情况下，由于FEC还原引起的硅相中的LiF掺杂抑制了Li1₅Si₄晶体的形成，而是形成非晶态的Li_xSi相。非晶态的Li_xSi相有助于减少硅电极的体积效应，从而减少硅的粉化现象，进而减少被困活性锂。

此外，硅颗粒内部的LiF掺杂改善了硅负极的离子导电性。因此，通过降低电极极化，可以抑制被困的活性锂。结果显示，FEC在抑制锂捕获方面的作用似乎比稳定SEI膜在延长硅负极循环寿命方面更为重要。因此，该项工作为FEC的作用提供了新的认识，并提出了未来改进锂离子电池中基于硅的电极的新策略。

图2. FEC添加剂在抑制Si颗粒内的Li捕获中作用的示意图

New Insight into the Role of Fluoro-ethylene Carbonate in Suppressing Li-Trapping for Si Anodes in Lithium-Ion Batteries ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01328

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郑洪河团队ACS Energy Lett.：氟代碳酸亚乙酯在抑制锂离子电池硅负极中锂捕获的新见解

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