华科大孙永明Nature子刊：反应-钝化机制驱动材料分离，实现废旧锂离子电池的便捷回收

开发废锂离子电池（LIB）中正极材料的有效回收策略是非常可取的，但仍然存在重大挑战，其中铝箔和正极活性材料层的便捷分离是重要的第一步。

图1 反应钝化驱动的铝箔和活性材料层分离示意图

华中科技大学孙永明等提出了铝箔-活性材料层分离的反应-钝化驱动机制。具体而言，该实验采用含有六个磷酸羧基和十二个羟基的植酸（PA）水溶液作为LIB正极分离的试剂。PA的强酸性可促使其与铝箔表面的Al₂O₃和金属铝快速反应，产生Al³⁺离子和气泡，从而导致正极活性材料层与铝箔之间失去接触。

PA与铝箔表面的Al₂O₃和金属铝反应生成致密的Al-PA层，与铝箔之间具有很强的共价键相互作用，再加上气泡，会破坏活性材料层中铝箔与 PVDF 之间的相互作用。由于正极材料层的尺寸较大（几厘米），因此很容易通过物理沉淀分离和收集，这有利于进一步的操作。

图2 铝箔和PA溶液在不同条件下的特性

此外，PA 分子会立即与Al³⁺发生螯合作用，形成铝-植酸络合物（Al-PA），并终止PA与表面Al之间的进一步腐蚀反应。原则上，一个Al³⁺离子可与1-3个PA分子配位，而一个PA分子则可通过其丰富的磷酸基/羧基的强大螯合能力与一定量的Al³⁺离子配位。由于PA与Al³⁺离子之间存在上述各种连接模式，一旦溶解了极少量的表层铝，就会在原位产生一个复杂的[Al-PA]网络。

因此，PA溶液可通过原位钝化机制最大限度地减少腐蚀，并显示出以低成本、低能耗高效分离活性材料层和铝箔的巨大潜力，从而实现电池正极材料的高效回收。

图3 PA直接回收和其他回收方法的经济和环境分析

Reaction-passivation mechanism driven materials separation for recycling of spent lithium-ion batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40369-9

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