北京大学庞全全Joule:采用反溶剂驯化锂硫电池的准固态反应

北京大学庞全全Joule:采用反溶剂驯化锂硫电池的准固态反应
从溶解-沉积反应到准固态硫反应的转变过程中,锂硫电池的多硫化物穿梭和贫电解质运行受到了限制,但反应动力学却很差。
北京大学庞全全Joule:采用反溶剂驯化锂硫电池的准固态反应
图1 不同溶剂体系的溶剂化结构示意
北京大学庞全全等通过采用低密度、低成本的芳香族反溶剂分子驱动微溶剂化电解质(SSEs)独特的微结构重组,从而创造出分子亚域,进而使元素硫(3 mg mL-1,35℃)得到必要的溶解,同时限制了多硫化物的溶解,并保持了离子运输通道。
研究发现,芳香族溶剂可与SSE充分混溶,而且所提出的策略从根本上实现了准固态硫转化反应,其中涉及溶解元素硫的反应步骤,即硫的消耗和再转化,由于硫的部分溶解而在动力学上加速。反溶剂会进一步破坏原本相互连接的三维结构,从而带来快速的传质。
此外,重要的是,与之前使用的氢氟醚助溶剂不同,芳香族反溶剂出乎意料地促进了TFSI-阴离子的还原,从而在锂负极上形成了富含无机物的固体电解质间相(SEI)保护层,保证了锂负极的紧凑和均匀沉积。
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图2 半电池性能
因此,采用这种电解质系统的锂硫电池能在接近室温的条件下快速进行转换反应(即过电位降低 0.3 V),并能在5 mL mg-1的贫电解质条件下稳定循环∼ 160次。这种精心设计的电解质与传统的醚基电解液有很大不同,是一种具有巨大潜力的新型电解质系统。这项工作将进一步激发硫基电池新型电解质系统的创新设计。
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图3 锂硫电池性能
Stabilized Li-S batteries with anti-solvent-tamed quasi-solid-state reaction. Joule 2023. DOI: 10.1016/j.joule.2023.07.013

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