赵然/吴川/白莹AM：多离子工程策略助力高性能水系锌电池

水系锌离子电池（AZBs）因其固有的安全性和高理论容量（820 mAh g^-1）而备受关注。然而，迟缓的动力学、多发的副反应、正极的结构坍塌和溶解等问题严重影响了AZBs的实际应用。

在各类应对策略中，多离子工程策略在保持正极原始结构和实现高能量密度等方面展现出极大的潜力。虽然多离子工程策略可以解决AZBs所遇到的大部分问题，助力实现AZBs的实用化，但目前对于发生一种及以上载流子电化学反应的电池的全面总结仍然不足。

此外，多离子工程策略的命名并未标准化，”混合离子”、”双离子”和”多离子”等术语均指多离子策略，对于具体电化学反应机理及电池构型并未进行详细分析和总结。全面总结和评估不同多离子工程策略在AZBs中的应用对于研究人员深入了解AZBs领域的最新进展，准确把握研究方向，促进AZBs的大规模应用至关重要。

在此，北京理工大学白莹教授、吴川教授、赵然等人全面探讨了水系锌电池多离子工程策略中的电池构型和相应反应机理。与传统的水系电池相比，水系多离子锌基电池（AMZBs）具有独特的电池构型、高工作电压、长寿命和高能量密度等特点。一种多离子工程策略可在正极侧嵌入/脱嵌附加离子而不改变其价态，其中，附加离子可以是但不限于 Li⁺、Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Al³⁺、Cl^–、ClO₄^–、TFSI^–、OTF^–、FSI^–。这种策略有效地改善了反应动力学，延长了电池循环寿命，并提高了工作电压，显示出一定的应用前景。

此外，在另一种多离子工程策略中，附加离子在正极一侧发生电化学反应并伴随着价态变化。这类策略因其简化了电池制备过程，实现了电池高容量性能而受到广泛关注。通过总结上述不同反应机制的多离子工程策略，本综述将AMZBs分为两类：插层型水系多离子锌基电池（IAMZBs）和氧化还原型水系多离子锌基电池（RAMZBs）。

图1. AMZBs发展路线图

与其他多离子工程策略相比，本文认为zinc-cation hybrid-ion IAMZBs（包括 Zn-Li、Zn-Na、Zn-K、Zn-Mg 和 Zn-Al 构型）作为一种安全环保的电池系统，是人口稠密地区电网级储能或调峰设施最有前途的新型化学电池选择。特别是Zn–Na IAMZBs，由于成本低、资源丰富，是最有希望实现商业化的水系电池系统。此外，对于zinc-anion dual-ion IAMZBs（包括 Zn-TFSI-、Zn-OTF-、Zn-Cl-、Zn-ClO4- IAMZBs 等），高电解质浓度和高阴离子插入电位使系统具有长寿命和高能量密度。

然而，高成本限制了其大规模应用，使其更适用于一些固定需求的储能方案，包括Zn-Mn、Zn-Br 和 Zn-I 的无正极RAMZBs避免了正极制造过程，在电化学反应过程中通过沉积/溶解反应机制在原位生成活性材料，有效解决了传统AZBs正极材料不稳定的问题。然而，对于 Zn-Br 和 Zn-I RAMZBs而言，它们对环境的危害相对更大。未来，无论是将AMZBs用作低速电动车的动力电池，还是用作静态储能装置，其前景都是不可限量的。此外，大力发展AMZBs对于调整能源产业结构，推动可持续、环保、可循环的新能源产业发展具有重要的战略意义。

图2. AZBs中多离子工程策略思维导图

Multi-ion Engineering Strategies Towards High Performance Aqueous Zinc-based Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202304040

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