中山大学Small：三维层状结构纳米阵列用于稳定高效催化尿素电氧化

电化学尿素氧化反应(CO(NH₂)₂ + 6OH⁻→N₂ + 5H₂O + CO₂ + 6e⁻，UOR)是处理富尿素废水的有效途径。同时，电化学尿素氧化还可以替代水(H₂O)氧化反应物，从而实现节能电解产氢(H₂)。但UOR涉及复杂和多重质子偶合电子转移反应(PCET)步骤并伴随气体析出，它通常表现出缓慢的动力学，导致高的过电位和低效率。

镍基材料已被证明是性能优异的电催化UOR催化剂，但由于催化剂形貌调控技术不发达导致催化位点有限，缺乏优化的电子结构以及在苛刻的电化学条件下长期稳定性较差，它们的UOR性能不能令人满意。

因此，探索具有独特的结构和电子构型的高效率和高强度的金属镍基纳米材料来增强UOR电催化活性具有重要意义。

近日，中山大学李萍课题组提出了一中MOF介导合成方法，成功将封装有0D Mn掺杂的Ni NPs的一维氮掺杂碳纳米管(N-CNTs)在碳布(CC/MnNi@NC)上组装成二维纳米片，以显著改善UOR电催化活性。

在这样一个具有三维层次结构的纳米阵列电极中，NiMn合金化可以诱导电荷重分布和电子结构调制，促进活性Ni³⁺物种的产生，加快*COO中间体解吸的速率控制步骤(RDS)，从而使增强内在催化活性；同时，在N-CNTs中嵌入MnNi纳米粒子的特殊包覆结构可以保护MnNi核不受腐蚀和剥离，提高工作耐久性；最后，进一步组装的纳米片阵列在CC基板上排列良好，有利于暴露大量可及的活性位点，加速电子转移，并促进传质。

因此，得益于将0D MnNi合金纳米管、1D N-CNTs和2D纳米片集成到3D微/纳米层次结构中，CC/MnNi@NC表现出优异的UOR性能。特别是，在10 mA cm⁻²电流密度下，CC/MnNi@NC表现出1.308 V_RHE的极低电位、40 mV dec⁻¹的小Tafel斜率和连续工作65小时优异长期稳定性，是迄今为止报道的性能最好的UOR电催化剂之一。

综上，这项工作为通过电子调控和0D、1D和2D结构集成3D微/纳米层次结构工程构建高活性和强健的电催化剂提供了新的策略。

3D Hierarchical-Architectured Nanoarray Electrode for Boosted and Sustained Urea Electro-Oxidation. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202300725

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中山大学Small：三维层状结构纳米阵列用于稳定高效催化尿素电氧化

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