同济大学罗巍团队AFM：低温钠金属电池用准固态聚醚电解质

由于钠资源丰富，基于钠离子化学的电池技术成为大规模储能系统的理想选择。特别是采用金属钠取代传统的碳负极，它能以低廉的成本最大限度地提高能量密度。然而，由于钠金属电池（SMB）具有高反应性，其本身的稳定性较差，库仑效率低，寿命短。并且在低温条件下，由于无法克服的动力学障碍，这种情况会进一步恶化。

在此，同济大学罗巍教授团队提出了一种基于1,3-二氧戊环的准固态电解质（PDGE），其中选择三(五氟苯基)硼烷 (TPFPB) 作为 DOL 聚合的引发剂。具体来说，TPPFB 中的硼原子攻击DOL，然后 DOL 单体通过开环反应转化为聚合物骨架。此外，由于二甘醇二甲醚（G2）具有较高的最低未占分子轨道（LUMO），因此将其引入作为增塑剂以提高离子电导率。该凝胶电解质由聚 DOL/G2 中的 0.5 M NaPF₆ 组成，其离子电导率在低温 (-20 ℃) 下高达 3.68 mS cm⁻¹，且其Na⁺迁移数高达0.7。

此外，poly-DOL链浸泡在G2中，形成局部高浓度的Na⁺，这不仅使得Na离子的去溶剂化过程变得更容易，且形成了以无机Na₂O、NaF作为主要固体电解质界面(SEI)成分，PGDE和SMA之间的薄SEI抑制副反应并加速Na⁺界面迁移。

图1. PDGE的原位聚合反应和表征

研究表明，由于无机Na₂O、NaF是固体电解质界面层（SEI）的主要成分，PGDE和钠金属负极之间的薄SEI会抑制副反应，加速Na⁺的界面迁移。因此，Na/Na₃V₂(PO₄)₃(NVP)电池在-20℃（3 C下循环1000次）时的容量保持率接近 99%，甚至优于普通液态电解质。这些结果表明，使用基于多羟基化合物的准固态电解质的 SMB 具有令人印象深刻的低温性能。总体而言，这项研究对在低温条件下开发SMB具有重要意义。

图2. 不同电解质的Na/NVP电池电化学性能

A Quasi-Solid-State Polyether Electrolyte for Low-Temperature Sodium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202304928

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