胡炳文/杨琦EnSM：通过重新认识放电产物揭示CO2在Li-CO2/O2电池中的反应机理和1O2抑制作用

将CO₂引入Li-O₂电池体系不仅为CO₂还原提供了另一种途径，同时也将CO₂引入下一代能源系统，这反过来也加速了锂空气电池在开放体系中的应用。然而，电池体系中产生的高反应性单线态氧（¹O₂）对有机电解质和碳正极的降解以及H₂O对锂金属负极的腐蚀等多重问题也威胁着电池循环寿命。

在此，华东师范大学胡炳文研究员、杨琦研究员团队重新认识了Li-CO₂/O₂电池中的放电/充电产物，全面分析了不同电压范围下¹O₂的产率，并探讨了引入CO₂对放电产物形态、结构和锂阳极的影响，从根本上揭示了CO₂的反应机理和¹O₂的抑制作用。

图1. Li-CO₂/O₂电池中CO₂的反应机理

具体而言，在Li-O₂电池中引入CO₂可以明显提高电池的放电容量和循环稳定性，尤其是30%的CO₂。通过对放电产物的形貌、结构和组成的分析发现，高CO₂含量会导致Li₂CO₃颗粒大、结晶度高，不利于Li-CO₂/O₂电池性能的提高。

此外，确定Li₂O₂和Li₂CO₃为Li-CO₂/O₂电池的放电产物。随着CO₂/O₂比的增加，Li₂O₂的含量逐渐减少。放电产物的组合物证实，CO₂通过Li₂O₂和CO₂之间的“化学途径”参与放电反应。此外，在充电过程中，CO2通过捕获O2来影响Li₂O₂的分解途径，从而抑制O₂的形成。

最后，引入CO₂也是一种简单的负极保护策略，它使循环后的负极表面被Li₂CO₃覆盖，避免了H₂0的腐蚀。二氧化碳含量为30%的Li-CO₂/O₂电池，放电产物的形貌和结晶度适中，最大程度地抑制了¹O₂的生成，电解质和负极的降解得到了适当的控制，从而获得了最优异的电化学性能。

图2. Li-CO₂/O₂电池循环后产物的结构表征

Unveiling the Reaction Mechanism and 1O2 Suppression Effect of CO2 in Li-CO2/O2 Battery through the Reacquaintance of Discharge Products，Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102886

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