中科院化学所文锐AEM：原位研究锂负极的形态演变和动态过程！

锂（Li）负极面临的复杂问题阻碍了准固态锂硫（QSSLS）电池的实际应用。然而，仍然模糊的界面过程和反应机制对揭示其原因提出了挑战。

中科院化学所文锐等通过多尺度和多光谱分析原位研究了凝胶聚合物电解质(GPE)基QSSLS电池中锂负极的形态演变和动态过程。

图1. 原位AFM监测具有原始GPE的QSSLS电池中锂负极表面的演变

研究显示，绝缘性Li₂S₂/Li₂S的积累和锂枝晶的渗透共同恶化了锂负极/GPE界面。在添加LiNO₃的GPE 中，在开路电位(OCP)下，锂金属首先与LiNO₃反应形成主要由LiNO₂组成的松散纳米颗粒(NPs)。当多硫化物(LiPSs)在放电时扩散到锂负极时，LiNO₃和LiPSs的协同作用会产生一层由LiNO₂和Li₂SO₄构成的致密NPs。充电时均匀沉积的锂球进一步显示出在随后的放电过程中良好的溶解性。

图2. 锂负极/电解质界面处锂沉积形态的原位OM成像

此外，原位拉曼光谱(RS)揭示了LiPSs穿梭在添加LiNO₃的GPE中的相当大的可逆性。结果显示，添加LiNO₃可以利用可溶性LiPSs沉淀致密的SEI膜来保护锂负极，这有助于改善界面离子转移和提高容量性能。总之，了解锂负极的失效原理和添加剂的调节机制对于指导实用QSSLS电池中的锂负极保护和性能提升至关重要。

图3. QSSLS电池中锂负极表面产物的表征

Direct Tracking of Additive-Regulated Evolution on the Lithium Anode in Quasi-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201411