Angew.：具有电负性通道的烯烃连接COF作为锂金属电池的阳离子“高速公路”

尽管锂金属作为理想的负极材料极具吸引力，但不可控的锂枝晶生长和不稳定的固体电解质界面一直困扰着它的实际应用。这些限制可归因于Li⁺向锂金属表面缓慢且不均匀的迁移。

图1 COF的设计

韩国延世大学Sang-Young Lee等报道了具有电负性通道的烯烃连接共价有机框架（COFs），以选择性促进Li⁺的传输。研究显示，将三嗪环和氟化基团掺入COFs骨架中，作为能够与通道中浸渍的电解液发生静电相互作用的富电子位点，可促进盐的解离以产生Li⁺和反阴离子，并引导通道内均匀的Li⁺通量。

为从机理上理解COFs的影响，这项工作通过改变烯烃键中氟原子的数量来合成一系列COFs，从而控制通道的电负性。此后，将COFs与聚四氟乙烯（PTFE）粘结剂混合，以生产混合基质膜，当将其放置在电极之间时，该混合基质膜可以用作隔膜。

图2 COF膜的表征

结果，在最佳的电负性环境下，COF膜在室温下表现出0.85的高Li⁺迁移数（t_Li+）和1.78 mS cm⁻¹的高离子电导率，证明了其作为加速Li⁺迁移的离子高速公路的作用。由于这种有益的效果，COF膜在Li/Li对称电池中实现了超过700小时的可靠的锂沉积/剥离循环能力。此外，COF膜使Li/LiFePO₄电池能够实现稳定的容量保持，验证了其作为锂金属电池的阳离子高速公路膜的潜力。

图3 全电池性能

Olefin-Linked Covalent Organic Frameworks with Electronegative Channels as Cationic Highways for Sustainable Lithium Metal Battery Anodes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202307459

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Angew.：具有电负性通道的烯烃连接COF作为锂金属电池的阳离子“高速公路”

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