EnSM：调控FeN4的d带中心，有效增强氧还原反应活性

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EnSM：调控FeN4的d带中心，有效增强氧还原反应活性
原子分散的FeN4作为氧还原反应(ORR)的低成本电催化剂，在燃料电池和金属-空气电池中得到了广泛的应用。而FeN4上金属位点的d带中心位置不理想，影响了氧中间体的吸附-解吸行为，进一步阻碍了氧化中间体ORR性能的提高。
基于此，伦敦大学学院何冠杰、中南大学赖延清和田忠良等开发了一种弯曲的氮掺杂中空碳双原子催化剂(Fe/Zn-CNHC)，它在保持高效能的同时获得了优异的电催化稳定性。
EnSM：调控FeN4的d带中心，有效增强氧还原反应活性
EnSM：调控FeN4的d带中心，有效增强氧还原反应活性
具体而言，Fe/Zn原子的引入是基于与金属具有中等配位强度的氮掺杂碳载体在约束热处理过程中的质子化，导致原子在载体上的平衡弥散。同时，表面活性剂促进了ZIF-8界面微环境的调节，提高了催化剂结构的稳定性。
此外，EXAFS和密度泛函理论(DFT)揭示了Zn对Fe的d轨道电子分布的调谐作用促进了Fe−O的拉伸和分裂，导致了Fe 3d轨道投影d-态密度(PDOS)向左偏移，并接近费米能级(Ed)，从而优化了ORR中间体的结合。
EnSM：调控FeN4的d带中心，有效增强氧还原反应活性
EnSM：调控FeN4的d带中心，有效增强氧还原反应活性
因此，所制备的Fe/Zn-CNHC催化剂具有优良的ORR活性，半波电位(E1/2)为0.91 V，0.9V下的动力学电流密度(Jk)为7.45 mA cm−2；并且具有优异的稳定性(5000次循环后衰减不明显；0.7 V下工作10小时后仍保持初始电流的93.2%)，超过了商用Pt/C和许多其他单原子催化剂。
总的来说，该项工作报道了一种简便的方法来获得更大规模的双原子催化剂，并且可以进一步应用于多种金属在基质上的同时原子分散，为制备高性能和稳定的双原子催化剂提供了策略。
Engineering d-band Center of FeN4 Moieties for Efficient Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysts. Energy Storage Materials, 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.04.003

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