李国兴团队ACS Energy Letters：有序锂离子传输通道协同空间限域梯度去溶剂化作用实现高性能锂金属电池

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李国兴团队ACS Energy Letters：有序锂离子传输通道协同空间限域梯度去溶剂化作用实现高性能锂金属电池
快充锂金属电池因具有高能量密度和快速充放电能力被认为是缓解电动汽车里程焦虑和充电焦虑的新一代动力电源。然而，当前快充锂金属电池的实际应用通常受到不可控的锂枝晶生长和不稳定的固态电解质界面(SEI)膜的限制。作为锂金属电池充放电过程中的关键步骤，金属锂的沉积由锂离子在负极表面的去溶剂化过程、在SEI膜中的扩散过程和在锂金属表面还原沉积的过程组成。
其中，锂离子的去溶剂化过程和在SEI膜中的扩散过程是决定锂离子传输动力学和锂金属电池快充能力的关键步骤。因此，调控锂离子在锂金属负极表面的去溶剂化过程和锂离子在SEI膜中的扩散过程是提升锂金属电池的快充能力的重要手段。
李国兴团队ACS Energy Letters：有序锂离子传输通道协同空间限域梯度去溶剂化作用实现高性能锂金属电池
在此，山东大学李国兴教授团队报告了快速充电金属锂电池中具有梯度去溶剂化效应的有序锂离子导电界面。该工作提出了一种具有有序Li+传输途径的自组装相（SAI），它能为快速充电Li电池提供高Li+传导性和快速Li离子去溶剂化。分子间π-π堆积产生的自组装结构使 SAI 具有有序的Li+传输路径。SAI规则的分子堆叠和官能团的梯度分布有助于Li+的空间限制梯度去溶剂化。
李国兴团队ACS Energy Letters：有序锂离子传输通道协同空间限域梯度去溶剂化作用实现高性能锂金属电池
图1. 作用机制
总之，该工作巧妙地利用了分子间的π-π相互作用，在锂金属负极的表面通过自组装的方式制备了具有有序结构的锂离子传导层。该锂离子传导层为锂离子的传输提供了直接有序的通道，通道两侧梯度分布的羟基官能团加速了锂离子的去溶剂化进程。有序锂离子传输通道协同空间限域的去溶剂化作用有效提升了锂离子的传输速度，降低了金属锂的成核电位，促进了锂离子在锂金属表面的均匀沉积。
由修饰后的锂金属负极组装的对称电池和锂金属电池均表现出显著提升的性能，尤其是在高倍率条件下，放电比容量和循环寿命都得到了有效提升。
李国兴团队ACS Energy Letters：有序锂离子传输通道协同空间限域梯度去溶剂化作用实现高性能锂金属电池
图2. 全电池性能
Ordered Lithium-Ion Conductive Interphase with Gradient Desolvation Effects for Fast-Charging Lithium Metal Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00917

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