朱俊武/付永胜Adv. Sci.：π-d共轭导电MOF促进锂硫电池中多硫化物转化

金属有机框架（MOFs）在锂硫电池中的催化性能因孔径大小不合适、电导率低以及催化位点与多硫化锂（LPSs）之间存在较大的空间位阻而受到严重影响。

图1 材料制备及作用示意

南京理工大学朱俊武、付永胜等首次在碳纳米管（CNT）表面以最小的π-共轭六氨基苯（HAB）为有机连接体，以Ni(II)离子为骨架节点，原位构建了具有致密Ni-N₄单元的高结晶度Ni-HAB 二维导电MOF，并进一步制备出Ni-HAB@CNT作为Li-S电池的隔膜改性层。

研究显示，所获得的独特π-d共轭Ni-HAB纳米结构在HAB配体的诱导下具有孔径合适（≈8 Å）的有序微孔，可与致密的Ni-N₄化学吸附位点协同作用，有效抑制穿梭效应。同时，由于平面四配位结构具有较小的空间位阻和较高的电子密度，多硫化物的转换动力学显著加快。

图2 动力学研究

因此，采用Ni-HAB@CNT隔膜改性层的Li-S具有非凡的长期循环能力，在0.2 C下循环200次后，容量保持率达到85.2%；在电解液/硫（E/S）比为5 µL mg^-1的条件下，当硫含量为6.5 mg cm^-2时，面容量高达6.29 mAh cm^-2。

此外，即使电解液用量较低（E/S = 6 µL mg^-1），所得软包电池在0.1 C条件下循环50次后仍能提供较稳定的高可逆容量（791 mAh g^-1）。

图3 Li-S电池性能

High Crystallinity 2D π–d Conjugated Conductive Metal–Organic Framework for Boosting Polysulfide Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302518