单锂离子导电聚电解质（SICs）具有沿其主链共价连接的反阴离子的特点，可通过降低浓度极化和防止盐耗竭来减轻枝晶的形成。然而，由于它们的低离子电导率和复杂的合成过程，在锂金属负极电池中成功实现这些声称的优势仍然有限。
加州大学尔湾分校忻获麟等通过利用无溶剂、紫外线诱导的自由基聚合法，实现了由包含可离子化单体、交联剂和低聚聚环氧乙烷增塑剂（PEG250）的前体溶液一锅生产SIC电解质。研究显示，PEG250增塑剂的加入有效地促进了链段运动，因此其玻璃化转变温度（Tg）从8.3℃显著降低到-77.2℃。
此外，这种加速的链段弛豫降低了离子传导的能垒和活化能，结果所得聚电解质在30℃时产生7.4×10-5 S/cm的良好离子电导率，在60℃时产生1.9×10-4 S/cm的优良离子电导率。另外，合成的SIC膜表现出0.85的高t+，这比具有相同聚合物化学但不同阴离子构型的基准双离子导体（DIC）电解质（0.39）高出两倍。
图2 电解质的离子传输动力学
实验显示，SIC中阴离子的高t+和均匀分布使得临界电流密度提高到2.4mA/cm2。相反，由于电极附近的严重浓度极化和盐耗尽，基准DIC在0.8mA/cm2时经历软短路。
进一步通过原位光学显微镜，作者观察到SIC的高t+也促进了锂沉积形成光滑致密的形态。低温透射电子显微镜（Cryo-TEM）也进一步揭示了锂沉积的非枝晶纳米形态，其具有均匀堆积的锂圆顶，由致密的SEI层紧密保护。得益于这种高t+和改进的锂沉积形态稳定性，采用SIC的Li||LiFePO4全电池在0.5℃和室温下表现出4500次循环的良好耐久性。
图3 锂金属电池的实用性
Anion-tethered Single Lithium-ion Conducting Polyelectrolytes through UV-induced Free Radical Polymerization for Improved Morphological Stability of Lithium Metal Anodes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202308309
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