四单位联合​JACS：固体电解质界面的选择性离子传输

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四单位联合​JACS：固体电解质界面的选择性离子传输
先进充电电池中的固态电解质界面层（SEIs）通过隔离电子，同时允许工作离子的传输，确保电极在超出电解质热力学稳定极限的极端电位下发生可逆反应。此外，电池膜还能根据外部刺激（如电、化学、机械和热）选择性地打开或关闭离子通道，从而产生有助于管理电池内反应的”门控”机制。那么，SEIs的化学和结构能否模仿电池膜的化学和结构，从而复制离子门控？
四单位联合​JACS：固体电解质界面的选择性离子传输
在此，弗吉尼亚理工林锋教授，美国陆军研究实验室许康教授，美国博伊西州立大学熊辉教授，华盛顿大学Peng Bai等团队通过固体电解质界面中的选择性离子传输实现电荷存储中的可逆开关。具体而言，本工作证明SEI可以设计成具有选择性、可切换的离子传输特性。
当门打开时，工作离子通过SEI进行传输，以执行插层电池化学反应；当门关闭时，同样的离子主要吸附在SEI的外表面，显示出电容行为。开/关门开关的操作取决于SEI几纳米厚无机亚层的化学和结构特性，这些特性对温度、电解质添加剂、电化学历史、水残留以及负极特性都很敏感。开/关门开关能以较低的感觉阈值对这些刺激做出微妙的反应，这可解释在其他相同条件下形成的”好”或”坏”SEI的令人费解和矛盾的结论。
四单位联合​JACS：固体电解质界面的选择性离子传输
图1. 电池中的离子传输
总之，该工作发现了SEI的一个迄今未知的方面，它可以作为热激活传输门，在插层电池（门打开）和双层电容器（门关闭）之间切换工作离子的电化学行为。热转换过程中富含NaF的SEI层的动态演化是实现这种离子门设计的关键。
此外，升高的温度还能提供克服离子传输能垒的热能。含氟添加剂和含氟盐的还原电位决定了SEI无机内层的化学性质和结构，从而决定了离子门的形成和功能。工作条件下NaF的溶解和再生动态决定了离子门开关的可操作性和可逆性。离子门具有很强的抗干扰能力，即使在损坏后也能愈合。因此，该工作提出的独特见解将指导我们为未来的电池化学设计出更好的界面。
四单位联合​JACS：固体电解质界面的选择性离子传输
图2. SEI 的溶解和再生
Reversible Switch in Charge Storage Enabled by Selective Ion Transport in Solid Electrolyte Interphase, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:10.1021/jacs.3c03429

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