温大/武大/伍伦贡大学AFM：用于快充钠离子电池的锌取代铁基PBA正极

铁基普鲁士蓝类似物（Fe-PBAs）由于其高理论容量、低成本和简便的合成方法而被广泛研究作为可充电钠离子电池的有前途正极材料。然而，由于在过量钠离子存储过程中结晶度低和不可逆相变，Fe-PBAs循环稳定性差且比容量低。

在此，澳大利亚伍伦贡大学王佳兆教授、彭建博士联合武汉大学曹余良教授、温州大学侴术雷教授等人成功设计了一种简便的改良共沉淀法，合成了一系列具有低结晶水含量和高钠离子含量的高度结晶PBA。

具体而言，作者通过引入电化学惰性元素（Zn）替代Fe-PBAs中的高自旋Fe以实现钠离子的可持续存储。研究发现，通过调节Zn和Fe之间的比例可合理控制充电/放电的深度。

其中，ZnFeHCF-2实现了良好的循环稳定性和倍率性能，这可归因于Fe-PBAs结构中适量的Zn。原位测试证明，所制备的ZnFeHCF-2在钠离子插层和脱嵌过程中经历了轻微的晶格畸变和高度可逆的相变过程，这显著影响了作为SIB正极材料的循环稳定性。

图1. ZnFeHCF-2的储能机制

因此，ZnFeHCF-2显示出显著增强的循环性能，在150 mA g^-1下2000次循环后容量保持率为58.5%，而ZnFeHCF-0的比容量明显下降，在1000次循环后只能保持约50%。

同时，ZnFeHCF-2还表现出6000 mA g^-1下的优异倍率性能。值得注意的是，根据GITT和CV结果，用Zn取代Fe后钠离子扩散动力学增强。

此外，作者还组装了基于ZnFeHCF-2和商用硬碳（HC）的全电池，以证明其在实际应用中的潜在用途。

电化学测试表明，全电池在20 mA g^-1下60次循环后获得了85.8%的初始放电容量保持率和大于99%的平均库仑效率。甚至当电流密度增加到2000 mA g^-1，仍可实现38.2%容量保持率的出色倍率性能。

这项研究表明，低缺陷的锌取代PBA可能是非常有前途的候选材料，可作为高稳定性室温储能设备的低成本正极材料。

图2. ZnFeHCF-2/HC全电池的电化学性能

Low-Cost Zinc Substitution of Iron-Based Prussian Blue Analogs as Long Lifespan Cathode Materials for Fast Charging Sodium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210725

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