蒋凯/王康丽AEM：12000次循环容量保持83.8%，超稳定水系锌离子电池！

处于起步阶段的摇椅式锌离子电池的实际应用主要受到传统负极材料与二价Zn²⁺之间强静电作用的阻碍，这会造成不可逆的严重结构破坏、差循环稳定性和倍率性能。

华中科技大学蒋凯、王康丽等成功构建了一种先进的双电场原位诱导插层/转化双机制的Na_1.6TiS₂/CuSe₂异质面负极，以用于超稳定的水系摇椅式锌离子电池。

图1. 单层TiS_1.34Se_0.66纳米片、TiS₂/CuSe₂异质界面和Na_1.6TiS₂/CuSe₂异质界面的设计策略

具体而言，在密度泛函理论（DFT）计算的指导下，新开发的单层TiS_1.34Se_0.66纳米板和Cu箔被结合起来，作为原位构建双机制Na_1.6TiS₂/CuSe₂异质面的起点。由于Na⁺的诱导，单层TiS_1.34Se_0.66纳米板首先发生了阴阳离子之间的强静电相互作用，减少了Zn²⁺扩散和储存限制的固定晶格间距。同时，Na⁺的引入加速了局部电荷补偿过程和异质面的形成。

此外，Na⁺的引入稳定了晶格畸变，避免了不可逆的结构坍塌，从而增加了异质结构的Zn²⁺储存位点，有效减少了有序结构的滞留，并形成开放通道和各向同性，有利于促进离子的扩散。重要的是，合理构建不同相间的巨大异质面可以实现内置电场（BEFs），减少能量障碍，加速Zn²⁺的迁移。

图2. TiS₂/CuSe₂和Na_1.6TiS₂/CuSe₂异质结构的DFT计算

因此，通过纳米结构的优化，所制备的异质面拥有连续的离子传输路径，并在形态和微观结构特性之间实现了良好的平衡。结果，双机制Na_1.6TiS₂/CuSe₂异质结构在0.2 A g^-1时可表现出142 mAh g^-1的容量，在10 A g^-1的高电流评估后，电流密度恢复到0.2 A g^-1时，其容量仍能达到133 mAh g^-1，此外其具有显著的容量保持率（在5A g^-1下12000次循环后容量保持率为83.8%）。

这一突破开辟了一条新的途径，并对异质界面的演变提供了深刻的见解，将摇椅式锌离子电池负极的结构稳定性提升到一个更高的水平。

图3. TiS₂/CuSe₂和Na_1.6TiS₂/CuSe₂异质面的电化学性能

Advanced In Situ Induced Dual-Mechanism Heterointerface Towards Ultrastable Aqueous Rocking-Chair Zinc-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI：10.1002/aenm.202202182

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蒋凯/王康丽AEM：12000次循环容量保持83.8%，超稳定水系锌离子电池！

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