陈人杰/李丽Angew：有机/无机杂化正极，水系锌离子电池2000次循环！

由于出色的比容量和高工作电压，二氧化锰(MnO₂)已经吸引了相当多的注意力，用于水系锌离子电池(AZIBs)。然而，不可逆的结构塌陷和迟缓的离子扩散导致了较差的倍率能力和较低的寿命。

北京理工大学陈人杰、李丽等提出了一种新型有机/无机杂化正极，即碳基聚(4,4′-氧二苯胺)/二氧化锰(表示为C@PODA/MnO₂)，以用于AZIBs。

图1. 材料制备示意

XPS光谱和DFT计算显示，杂化正极中新形成的Mn-N键可以有效地促进离子扩散，防止Mn-N键的Mn原子溶解，从而增强混合正极的倍率能力和结构稳定性。此外，碳基体和二氧化锰之间的Mn-O-C键可以显著提高C@PODA/二氧化锰混合宿主的导电性和完整性。另外，各种原位/非原位表征的结果显示，PODA链可以提供额外的活性位点（C=N）来储存锌离子并促进混合正极的完整性。

图2. C@PODA/MnO₂的电化学性能

受益于独特的界面结合和Zn²⁺/H⁺共聚物的双重储能机制，C@PODA/MnO₂正极表现出高容量（321 mAh g^-1, 0.1 A g^-1）、卓越的倍率性能（88 mAh g^-1, 10 A g^-1）和和超过2000次循环的优良循环稳定性。更重要的是，两步电沉积法可以很容易地获得具有高质量负载的混合材料，这为锌离子电池提供了一个有竞争力的候选材料。

图3. C@PODA/MnO₂混合正极的储能机制

Interfacial Designing of MnO2 Half-Wrapped by Aromatic Polymers for High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202212231

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